一、助剂对合成碳酸二甲酯用活性炭负载Wacker催化剂结构和性能的影响（论文文献综述）
徐玉平[1]（2020）在《CO酯化合成碳酸二甲酯的催化剂载体效应研究》文中研究指明碳酸二甲酯（DMC）是一种经济安全的化工产品,在合成有机中间体、聚碳酸酯、锂电池电解液及油品添加剂等领域,应用前景广阔。目前我国对于DMC的需求量逐年上升,下游产品聚碳酸酯供不应求;锂电池市场的快速发展极大的带动了DMC的市场需求;此外,DMC作为新的油品添加剂有广阔的发展空间。所以研究DMC的合成技术有重要的意义。在CO酯化合成DMC的反应中,含氯催化剂和无氯催化剂均有显着催化性能。含氯催化剂由于反应过程中不可避免的存在氯离子流失、影响催化剂使用寿命和设备成本高等问题。以Pd/NaY分子筛催化剂为主的无氯催化剂体系受到了研究者们的关注。NaY分子筛作为一种比表面积大且孔道结构稳定的材料,在催化反应中可以为反应物分子提供大量的接触活性位点。活性物种负载于分子筛上使催化剂表现出较高的催化活性和稳定性。因此无氯催化剂的研究逐渐占据主导地位。载体的结构、表面酸性质、助剂掺杂等因素均会对催化剂性能产生重大的影响。然而,该催化剂的载体效应尚不明确。近年来,金属有机框架（MOFs）材料广泛的应用于气体吸附与分离、药物缓释和生物质转化等非均相催化等领域。这得益于其丰富的孔结构、高比表面积、结构可设计性和丰富的Lewis酸位。载体的酸性和Pd物种的电子性质是影响催化性能的重要因素。在CO酯化合成DMC反应中,用MOFs材料作为催化剂载体的研究很少,限制了该反应的催化体系的开发与应用。因此本论文对催化剂载体的酸性进行了系统研究。催化剂载体的酸性有利于CO酯化合成DMC。本论文选择具有酸性的固体材料作为催化剂载体,针对催化剂的载体效应进行了研究。本论文研究的工作如下:（1）通过探索合成NaY分子筛,对分子筛的合成条件进行了优化。对分子筛催化剂进行了后处理改性,通过金属改性,研究金属离子对催化性能的影响。通过不同浓度的HNO3改性分子筛,使分子筛的硅铝比得到调变。采用XRD、SEM、BET、XRF、MAS-NMR等表征手段对催化剂材料的物化性质进行了表征。结果表明:Co2+改性分子筛,会调变分子筛的电子结构,抑制Pd活性物种团聚,有利于提高催化剂的稳定性;较高骨架硅铝比的分子筛Lewis酸性强,使催化剂表现出良好的催化性能。（2）将具有Lewis酸性的MOFs引入到催化剂体系中,采用XRD、TG、BET、TEM、XPS、in situ DRIRS、py-FTIR、NH3-TPD等表征方法对催化剂材料进行表征。我们得到了87.9%的CO转化率和98.5%的DMC选择性的高性能Pd（II）/Ui O-66催化剂,DMC在Pd（II）/Ui O-66催化剂上的WTY达到1653.73 g·kg-1cat.·h-1。研究表明催化剂载体的Lewis酸性会对Pd的电子密度产生影响,从而影响催化性能,证明载体的Lewis酸量与催化性能呈正相关。另外,具有较多Lewis酸性位点的催化剂有利于提供大量活性位,Pd物种与Lewis酸的协同催化作用会促进CO吸附并提高反应的催化性能。（3）进一步对MOF材料进行氨基官能化。成功制备了含有氨基取代基团的三种MOF材料,调控了材料的表面酸性,氨基作为给电子基团,大大减弱了载体的Lewis酸性。采用了XRD、TG、BET、TEM、XPS等表征手段对催化剂进行表征,结果表明在含有氨基功能化的材料中,载体对Pd的电子接受能力低于无氨基功能化的材料,从而表现出弱的Lewis酸性,削弱了反应的催化性能。通过有机配体取代基调变载体的酸性,从而研究了取代基对酸性和催化性能的影响。
董玲玉,李文龙,李扬,袁小金,夏伟,王科[2]（2017）在《亚硝酸酯法制碳酸二甲酯催化剂的研究进展》文中提出综述并分析了以一氧化碳和亚硝酸酯为原料合成碳酸二甲酯的研究进展,重点对催化剂进行了阐述。对亚硝酸酯法制碳酸二甲酯的催化剂研究方向提出了展望。
王伟黎[3]（2017）在《甲醇气相氧化羰基化一步法合成碳酸二甲酯新型复合催化剂的制备及性能研究》文中进行了进一步梳理碳酸二甲酯（DMC）是一种绿色有机溶剂,可以用作燃油添加剂等,具有广泛的应用前景。甲醇气相氧化羰基化一步法合成DMC是一条经济绿色的合成路线。该工艺的关键是高效催化剂的开发。本文在PdCl2-CuCl2-KOAc/AC催化剂的基础上,制备了氧化铝封装复合催化剂（PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC@Al2O3）和负载离子液体液膜催化剂（PdCl2-CuCl2-KOAc-IL/SAC）,旨在解决催化剂因氯离子流失导致的催化剂失活问题。采用氧化铝超声分散旋转蒸发法制备了氧化铝封装PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC@Al2O3催化剂,考察了分散溶剂、氧化铝用量等对催化剂结构及反应性能的影响。在氧化铝用量为1.0 g,氧化铝分散在0.1 mol/L盐酸溶液条件下,Al2O3封装的最为均匀。活性评价结果表明,与PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC催化剂相比,PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC@Al2O3催化剂活性存在诱导期,但催化剂的活性稳定性提高,在经过诱导期后,DMC的最高时空收率达到了917 g·L-cat-1·h-1,其活性稳定时间达到28 h。当运转时间超过35 h后,催化剂又呈现出明显的失活状态。表征结果表明,反应后两种催化剂的比表面和孔容孔径均比新鲜的催化剂明显下降,封装后的PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC@Al2O3催化剂比表面的降低程度明显小于PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC催化剂。反应过程中生成的KCl晶体导致的催化剂比表面下降很可能是造成催化剂失活的一个重要原因。XPS表征结果表明,氧化铝的封装处理导致的PdCl2-CuCl2-KOAc/SAC@Al2O3催化剂表面中低价铜含量的减少应该是造成催化剂初始活性降低和产生活性诱导期的主要原因。以三种含氯离子液体[Bmim]Cl、[BMImCl][AlCl3]和[HMMIm]Cl作为液膜相制备了负载液膜催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc-IL/SAC。以[Bmim]Cl为液膜相时催化剂的性能较好,活性稳定后的最高时空收率为分别为878 g·L-cat-1·h-1。稳定性评价实验表明,相比未负载液膜的固载催化剂,负载液膜能够在一定程度上改善催化剂的稳定性,但效果并不十分的明显。
李玮[4]（2015）在《CO与亚硝酸甲酯低压气相合成碳酸二甲酯PdCl2-CuCl2/AC催化剂研究》文中进行了进一步梳理碳酸二甲酯（DMC）是一种绿色化学品,可以作为油品添加剂、绿色有机溶剂及有机合成中间体,应用前景非常广阔。CO和亚硝酸甲酯（MN）低压气相合成DMC反应是一条比较经济的合成路线,活性炭负载的Wacker型催化剂对该反应具有较优的反应性能,但是针对该催化剂中载体活性炭表面化学性质以及钾助剂的添加对于合成DMC反应性能的影响尚不明确。本论文考察了硝酸改性活性炭载体及钾助剂添加对PdCl2-CuCl2/AC催化CO和MN低压气相合成DMC反应性能的影响。对PdCl2-CuCl2/AC催化CO和MN低压气相合成DMC反应的工艺条件和催化剂制备方法进行了优化,确定较佳的反应条件为:空速4000 h-1、反应压力0.2MPa,反应温度120 oC,最优原料气CO/MN比例为1:1;较佳的催化剂制备条件为:甲醇为溶剂,大比表面积的椰壳炭为载体。通过对载体活性炭进行一系列不同浓度的硝酸改性处理,结合PdCl2-CuCl2/AC催化MN和CO合成DMC反应性能和催化剂的Boehm滴定及H2-TPR、XPS表征结果可知,载体活性炭表面的酚羟基的含量越高则催化剂表面Cu2+/(Cu2++Cu+)的比例越高,同时Cu2+物种的还原温度也越低。较多的Cu2+活性中心和较低的Cu2+物种的还原温度有助于铜和钯物种之间的氧化还原循环的顺利进行,使得活性组分Pd2+保持较高的稳定含量,从而促进了CO和MN低压气相合成DMC反应的顺利进行。对不同钾前驱体（KCl、KOH、CH3COOK和K2CO3）改性PdCl2-CuCl2/AC催化CO和MN低压气相合成DMC的反应性能评价表明,其反应性能依次为:PdCl2-CuCl2-KCl/AC>PdCl2-CuCl2/AC>PdCl2-CuCl2-KOH/AC>PdCl2-CuCl2-CH3COOK/AC>PdCl2-CuCl2-K2CO3/AC。H2-TPR表征结果表明四种不同钾前驱体改性催化剂的Cu2+物种还原峰温度大小存在差异,PdCl2-CuCl2-KCl/AC催化剂上Cu2+还原峰的温度最低,Cu2+物种的氧化能力最强,进而使其越容易氧化Pd0使其转变为活性Pd2+物种。XPS测试表明,PdCl2-CuCl2-KCl/AC表面Cu2+/(Cu2++Cu+)的比例远高于PdCl2-CuCl2/AC,较多的Cu2+有利于氧化失活的Pd0为活性Pd2+物种。以PdCl2-CuCl2-KCl/AC为催化剂,DMC时空收率达到了900 g.（L-cat）-1.h-1,DMC相对于MN和CO的选择性分别为90%和85%左右,表现出优异的催化CO和MN合成DMC反应活性。
董媛媛[5]（2014）在《羰基合成碳酸二甲酯Pd/NaY催化剂的表面酸性和作用机制研究》文中指出碳酸二甲酯（DMC）作为环境友好型化学品,可用作有机合成中间体、锂电池电解液及油品添加剂等,应用前景广阔。亚硝酸甲酯（MN）羰基合成DMC是一条较为经济的合成路线。无氯的Pd/NaY催化剂因其较高的催化活性和稳定性而逐渐受到关注,但是Pd物种、分子筛载体和催化剂的性质以及助剂对MN羰基化性能的作用尚不明确。本论文从Pd物种尺寸效应、表面酸性和碱助剂掺杂调控催化剂表面酸性三个方面对Pd/NaY催化MN羰基合成DMC反应进行了系统的研究。通过对Pd/NaY催化剂进行TP-MS、CO-TPR等表征,明确了Pd活性物种落位于Y型分子筛靠近外表面的超笼中。依据纳米颗粒的形成和长大机理,通过调变催化剂的制备条件,实现了具有不同粒径大小且分布相对均一的Pd簇催化剂的可控制备,并进一步考察了其催化MN羰基合成DMC的尺寸效应:Pd簇尺寸越小,催化剂的羰基化性能越高。对Pd簇催化剂进行吡啶吸附红外表征,结果表明催化剂表面存在的大量Br?nsted酸位是制约其羰基化性能的重要因素。采用催化剂制备条件的调变和分子筛后处理,实现了催化剂表面Br?nsted酸位和Lewis酸位的有效调控,通过吡啶吸附红外表征和羰基化性能测试,建立了催化剂表面酸位和羰基化活性的量化关系:MN羰基合成DMC的反应活性随催化剂表面Lewis酸量线性递增,随表面Br?nsted酸量线性递减。进一步添加碱金属助剂（Li、K、Rb和Cs）调控催化剂表面的Lewis酸量,结果表明钾改性的催化剂羰基化反应性能最优。考察钾的前躯体、掺杂顺序以及掺杂方式对MN羰基化反应性能的影响,发现羰基化反应性能的提升与前躯体和掺杂方式密切相关,但与钾的掺杂顺序无关。实验表征和密度泛函理论（DFT）相结合,证明钾的引入调变了催化剂表面酸量,明显提高Pd物种的电子密度,促使Pd与CO的相互作用增强,同时钾离子作为Lewis酸中心,和CO的O原子间存在相互作用。Pd活性物种和Lewis酸的协同作用（Pd-CO···Lewis acid）促使CO分子高度活化,从而有效提升了催化剂的反应性能。
丁晓墅[6]（2013）在《高选择性气相合成碳酸二甲酯催化过程及集成工艺研究》文中研究表明甲醇气相氧化羰基化直接催化合成碳酸二甲酯工艺是经济和绿色的合成路线。本论文通过引入生物质基环氧氯丙烷，构建甲醇氧化羰基化酯交换耦合的宏观集成体系，旨在解决该工艺存在的甲醇单程转化率和选择性（对CO）低，催化剂稳定性差，以及过程不安全等问题。以此推进其工业化进程。从提高原子利用率和节约能源的角度，提出了由氧化羰基化反应和酯交换反应组成的耦合工艺和顺序生产碳酸二甲酯、甲缩醛及二甲醚的联合工艺。并对该复杂反应体系进行了热力学分析。将H2O、CO2等副产物转化为相应的有机物及大幅度提高甲醇的平衡转化率在热力学上可行。通过氧化物和稀盐酸高温处理固载型催化剂的方法，制备出了新型高效多相复合催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc/AC@Al2O3。甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的空时收率为600700g·L-cat-1·h-1，对甲醇和CO的选择性分别为98%和70%。反应过程热效应小，催化剂的稳定性提高。采用多种表征仪器研究了催化剂的体相和表面结构，发现多相复合催化剂的比表面积明显增加，活性金属组分和氯离子向表面富集，KCl晶相减少或消失，并产生了大量的Cu2O新晶相；结合反应性能结果提出了催化作用机制，认为Cu2O是合成碳酸二甲酯的活性相，可使Cu2+/Cu+保持一定比例，也可生成活性更佳的CuCl；氯离子流失和孔道堵塞是催化剂失活的主要原因。考察了有机氯化物对催化剂的选择性和稳定性的影响，发现环氧氯丙烷可有效提高催化剂的选择性和寿命。在O2/CO/CH3OH=1:2.3:3.6、7100h-1，160°C、0.3MPa条件下，添加0.2wt%的环氧氯丙烷，PdCl2-CuCl2-KOAc/AC@H-ZSM5催化剂在300h运转时间内，碳酸二甲酯的空时收率均高于500g·L-cat-1·h-1，且对甲醇的选择性接近100%，对CO的选择性也维持在7080%。提出了由环氧氯丙烷与甲醇反应合成二甲基甘油醚的新反应路线。发现离子液体N,N,N-三甲基-N-磺丁基-硫酸氢铵能够高效催化此反应。在常压、120°C、环氧氯丙烷/甲醇=1/5、10h的条件下，环氧氯丙烷的转化率为100%，二甲基甘油醚的选择性为99%。离子液体可重复使用。对环氧氯丙烷、CO2和甲醇为原料直接催化合成碳酸二甲酯反应进行了研究。考察了碱性催化剂的催化性能。发现四丁基溴化铵与碳酸氢钠混合作为催化剂可显着提高碳酸二甲酯收率，达到25.2%。
郭天玉[7]（2012）在《助剂Ce对Cu/AC催化剂结构和性能的影响》文中研究说明碳酸二甲酯（简称DMC）,是无毒或微毒的绿色化学品,分子中含有多种官能团,故化学性质非常活泼,DMC的优良性质和特殊分子结构决定了其广泛的用途。甲醇直接气相氧化羰基化的铜基催化剂主要为含氯催化剂,反应过程中流失的C1离子,导致催化剂失活和设备腐蚀等问题,长期以来制约其大规模工业化应用;离子交换型低氯催化剂显示出较好的催化稳定性,但催化剂中仍残留部分C1离子;完全无氯铜基催化剂采用无氯铜盐制备,不存在因氯流失产生的问题,但该类催化剂的活性较低。大量研究表明,负载CuCl2催化剂、Wacker型等含氯催化剂具有较高的DMC收率,但迅速失活,引入助剂后,催化活性或稳定性可进一步提高,但两类催化剂仍然存在C1流失引起的催化剂失活和设备腐蚀问题。本课题组前期以无氯铜源为前驱物,对活性炭进行改性,醋酸铜热分解、水合肼和多元醇还原硝酸铜,以及碱式硝酸铜热解等方法,制备了 Cu0/AC、Cu2O/AC和CuO/AC催化剂,均能对甲醇氧化羰基化反应产生催化作用。本论文在此基础上,引入助剂Ce,通过考察浸渍顺序、焙烧温度的变化、助剂的添加量以及对工艺条件的优化,并借助XRD、XPS、H2-TPR、AAS等表征手段探讨研究了所得催化剂的催化性能、表面性质及表面活性物种的变化,对催化剂的研究主要得出以下结论:（1）助剂Ce加入到Cu/AC催化剂中,增加了活性组分Cu物种在催化剂表面的分布。先浸渍Ce后浸渍Cu的催化剂,增加了 Cu物种的均匀分散;Ce和Cu之间产生相互作用,使得部分Cu物种还原为Cu2O,提高了催化剂的活性和选择性。（2）利用先浸渍Ce后浸渍Cu的方法,焙烧温度在150～450 ℃范围内,高价态的Cu物种逐渐被还原为低价态的Cu物种;在焙烧温度300 ℃和300 ℃以上时,Ce的存在减弱了 Cu+的还原,催化剂中仍存在少量Cu2O活性物种。其中热处理温度为300 ℃时,催化剂中表面铜物种以含量较高的Cu2O和Cu单质为主,催化剂活性最高。（3）未加入助剂Ce,催化剂的表面存在分散态的CuO物种和结晶态的Cu2O和Cu物种,助剂Ce含量为（1～3%）的催化剂中Cu2O和Cu0共存,且随着助剂Ce含量的增加,Cu2O的含量逐渐减少,Cu0的含量逐渐增加。助剂Ce的引入通过影响活性中心Cu的电子环境,降低了 Cu0的电子结合能,进而改善催化剂的催化性能。（4）选取具有最高活性的催化剂:先浸渍Ce后浸渍Cu、焙烧温度为300 ℃以及助剂Ce的含量为2%,进行反应工艺条件的优化。结果显示,在反应温度130℃、系统压力0.5Mpa、CO/02气流比11/1、空速3092 h-1的工艺条件下,催化剂的催化活性最优。DMC的选择性和时空收率分别为88.87%和 155.12 mg·g-1·h-1,甲醇的转化率为 4.56%。
郭天玉,郑华艳,董睿敏,孟凡会,李忠[8]（2012）在《甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究进展》文中指出综述了近年来甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的铜基催化剂由含氯催化剂、低氯催化剂到完全无氯催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的结构特征、催化性能及存在问题,并指出催化剂的发展趋势和应用前景。
杨雄,刘定华,刘晓勤[9]（2012）在《甲醇羰基合成碳酸二甲酯反应机理及多相催化剂研究进展》文中研究指明针对甲醇羰基合成碳酸二甲酯（DMC）反应体系,在综合分析以氯化亚铜、氯化铜以及铜分子筛为催化剂的氧化羰基化反应机理的基础上,着重介绍了多相催化剂的种类、结构、活性中心以及制备工艺的研究进展,并对各类催化剂的催化性能进行了分析和评价。通过溶胶-凝胶技术和分子筛包覆的方法制备的钴系催化剂,其活性和稳定性得到了提高;钯铜系催化剂经过载体改性和加入适当的助剂,甲醇转化率增大并在一定程度上抑制了氯离子的流失;无氯铜系催化剂避免了对设备的腐蚀,但催化活性和DMC的选择性普遍较低。最后指出利用各种现代表征手段以及分析技术研究表面过程深刻了解甲醇羰基合成机理,才能在催化剂的设计和开发上取得创新和突破。
张兆卿[10]（2011）在《甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯》文中提出碳酸二甲酯（DMC）是一种重要的绿色化工产品,在环保型溶剂、涂料、制药及燃料添加剂等方面具有广泛的应用前景,被誉为21世纪有机合成的―新基块‖,其绿色合成路线是近年来研究的热点。甲醇气相氧化羰基化法是一种较为理想的DMC合成方法,但主要缺陷是甲醇转化率低,催化剂易于失活。为此,本论文的重点工作是:利用模板法合成介孔材料,以其为载体制备出负载型的Pd、Cu催化剂,考察该类型催化剂上甲醇气相氧化羰基化反应性能,同时研究载体、助剂和活性组分前躯体等因素对催化剂性能的影响,结果如下:1.介孔材料的合成及其负载的Pd-Cu双金属催化剂的反应性能。以SBA-15为模板,蔗糖为碳源,合成出介孔炭材料。SEM,XRD和N2物理吸附测试结果显示:介孔炭呈棒状,质地疏松,有序度良好,表面积大,且孔道分布均匀,孔径集分布中在4nm左右。将合成的介孔炭作为载体应用于甲醇气相氧化羰基化反应中,活性评价结果显示:甲醇的初始转化率很高,达到了27%左右,可是产物对甲醇的选择性偏低,只有7%。随着反应的进行,转化率逐渐下降到18%,而DMC对甲醇的选择性在6h则升高到30%,且在随后的测试段内保持稳定。对比活性炭负载的催化剂反应性能,可以看出炭质载体的孔结构的改变、孔径的增大并不能有效提高催化剂的反应性能,说明本反应体系所涉及的传质阻力较小,影响催化剂反应性能的关键因素应是金属活性物种的分散度。2.以多羟基化合物为助剂修饰活性炭（AC）负载的Pd-Cu双金属催化剂。活性评价结果显示:未添加助剂时,甲醇的转化率为15%,DMC对甲醇的选择性为36.8%。而添加适量的丙三醇后,甲醇的转化率达到27.5%,DMC对甲醇的选择性达到92.1%。XRD,SEM,TEM等表征结果表明:多羟基化合物助剂的添加,能有效提高金属活性组分的分散度。3.活性组分前躯体对催化剂性能的影响。考察了CuCl2, CuO, Cu2（OH）2CO3等作为前躯体制备的催化剂上,甲醇羰基化合成DMC的反应性能,结果表明CuO, Cu2（OH）2CO3等作为活性组分时制备的催化剂具有更高的催化活性,当以Cu2（OH）2CO3作为活性组分时甲醇转化率可达32%,选择性也在90%左右。4.不同活性炭处理方法对甲醇气相氧化羰基化合成DMC催化剂性能的影响。结果表明以0.5M硝酸处理活性炭制备的催化剂性能为最佳,甲醇最高转化率超过30%,稳定时转化率达到25%,同时具有较高的选择性。表征结果显示,硝酸处理能显着提高活性炭表面含氧基团的浓度,使得金属活性组分易于分散。而随着硝酸浓度的增加,高浓度的硝酸会氧化活性炭表面的不稳定碳分子,使得活性炭表面的一些含氧集团被破坏,从而降低了催化剂的活性。
二、助剂对合成碳酸二甲酯用活性炭负载Wacker催化剂结构和性能的影响（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、助剂对合成碳酸二甲酯用活性炭负载Wacker催化剂结构和性能的影响（论文提纲范文）
（1）CO酯化合成碳酸二甲酯的催化剂载体效应研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 碳酸二甲酯的理化性质 |
| 1.1.2 碳酸二甲酯的用途 |
| 1.1.3 碳酸二甲酯的发展状况 |
| 1.2 碳酸二甲酯的合成路线 |
| 1.2.1 光气法 |
| 1.2.2 尿素醇解法 |
| 1.2.3 酯交换法 |
| 1.2.4 甲醇CO_2法 |
| 1.2.5 甲醇氧化羰化法 |
| 1.3 CO酯化合成碳酸二甲酯研究进展 |
| 1.4 催化剂载体的研究进展 |
| 1.5 本论文的选题目的和意义 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验药品 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射表征(PXRD) |
| 2.4.2 透射电子显微镜表征(TEM) |
| 2.4.3 高角度环形暗场扫描透射电子显微镜表征(HAADF-STEM) |
| 2.4.4 扫描电子显微镜表征(SEM) |
| 2.4.5 热稳定性分析测试表征(TG-DTA) |
| 2.4.6 X射线光电子能谱表征(XPS) |
| 2.4.7 电感耦合等离子发射光谱表征(ICP-AES) |
| 2.4.8 比表面及孔隙度分析仪表征(BET) |
| 2.4.9 原位漫反射红外光谱表征(in situ DRIRS) |
| 2.4.10 NH3 程序升温脱附表征(NH_3-TPD) |
| 2.4.11 吡啶红外表征(py-FTIR) |
| 2.4.12 魔角旋转固体核磁表征(~(29)Si MAS-NMR、~(27)Al MAS-NMR) |
| 2.5 催化剂性能的评价 |
| 2.5.1 催化性能评价装置 |
| 2.5.2 亚硝酸甲酯的制备 |
| 2.5.3 产物分析 |
| 2.5.4 催化剂性能计算公式 |
| 第三章 分子筛合成与改性对催化性能的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 NaY分子筛制备及条件优化 |
| 3.2.2 NaY分子筛金属改性催化剂 |
| 3.2.3 NaY分子筛HNO_3 改性催化剂 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂性能评价 |
| 3.3.2 催化剂的表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 MOFs载体的路易斯酸性对催化性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 MOFs载体制备 |
| 4.2.2 催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂性能评价 |
| 4.3.2 催化剂的表征 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 探究MOF氨基功能化对催化性能的影响 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 氨基修饰的MOFs载体合成 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 催化剂性能评价 |
| 5.3.2 催化剂表征 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 附录1 相对校正因子(R-F)计算 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间承担的科研任务与主要成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（2）亚硝酸酯法制碳酸二甲酯催化剂的研究进展（论文提纲范文）
| 1 工艺概述 |
| 2 催化剂 |
| 2.1 含氯体系 |
| 2.1.1 活性炭负载氯化钯型催化剂 |
| 2.1.2 Li-Al-O尖晶石负载的氯化钯型催化剂 |
| 2.2 无氯分子筛体系 |
| 3 展望 |
（3）甲醇气相氧化羰基化一步法合成碳酸二甲酯新型复合催化剂的制备及性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 综述 |
| 1.1 碳酸二甲酯简介 |
| 1.2 DMC的合成方法 |
| 1.3 甲醇气相氧化羰基化法的催化剂 |
| 1.3.1 CuCl_2催化剂 |
| 1.3.2 PdCl_2-CuCl_2催化剂 |
| 1.3.3 PdCl_2-CuCl_2-KOAc催化剂 |
| 1.3.4 无氯铜系催化剂 |
| 1.4 液膜催化剂 |
| 1.5 甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应机理研究 |
| 1.6 本文的主要研究内容 |
| 第二章 实验方法 |
| 2.1 实验原料与试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 催化剂的评价及产物分析方法 |
| 2.4 催化剂制备 |
| 2.4.1 固载催化剂(PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC)的制备 |
| 2.4.2 氧化铝封装复合催化剂(PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3)的制备 |
| 2.4.3 负载液膜催化剂(PdCl_2-CuCl_2-KOAc-IL/SAC)的制备 |
| 2.5 催化剂表征 |
| 2.5.1 孔结构分析(BET) |
| 2.5.2 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.5.3 扫描电镜(SEM) |
| 2.5.4 X射线光电子能谱仪(XPS) |
| 2.6 数据处理 |
| 第三章 氧化铝封装PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC复合催化剂的制备及其催化合成DMC的反应性能 |
| 3.1 分散溶剂对封装催化剂结构及反应性能的影响 |
| 3.2 制备条件对PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC催化剂的反应性能的影响 |
| 3.2.1 纳米氧化铝的用量对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.2 盐酸浓度对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.3 盐酸用量对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.4 超声时间对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.5 加入纳米氧化铝的速度对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.6 加料顺序对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.7 不同处理方法对催化剂反应性能的影响 |
| 3.2.8 不同后处理方法对催化剂反应性能的影响 |
| 3.3 PdCl_2-CuCl_2-KOAc/SAC@Al_2O_3催化剂稳定性考察 |
| 3.4 催化剂表征分析 |
| 3.4.1 BET孔结构 |
| 3.4.2 XRD分析 |
| 3.4.3 XPS分析 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 离子液体负载液膜催化剂制备及其催化合成DMC反应性能 |
| 4.1 不同离子液体对催化剂反应性能的影响 |
| 4.2 不同制备条件对催化剂反应性能的影响 |
| 4.2.1 [BMIm]Cl为液膜相时不同制备方法对催化剂反应性能的影响 |
| 4.2.2 制备温度对催化剂反应性能的影响 |
| 4.2.3 制备压力对催化剂反应性能的影响 |
| 4.3 催化剂稳定性试验 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间所取得的相关科研成果 |
| 致谢 |
（4）CO与亚硝酸甲酯低压气相合成碳酸二甲酯PdCl2-CuCl2/AC催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 碳酸二甲酯简介 |
| 1.2.1 碳酸二甲酯的物理化学性质 |
| 1.2.2 碳酸二甲酯的应用 |
| 1.2.3 碳酸二甲酯的生产工艺 |
| 1.3 CO和亚硝酸甲酯低压气相合成碳酸二甲酯 |
| 1.3.1 反应机理 |
| 1.3.2 催化剂体系 |
| 1.4 课题研究的目的及意义 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂 |
| 2.2 实验装置及工艺流程 |
| 2.2.1 亚硝酸甲酯发生装置 |
| 2.2.2 CO和亚硝酸甲酯低压气相合成碳酸二甲酯反应装置 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.3.1 活性炭负载的Wacker型催化剂的制备 |
| 2.3.2 活性炭的预处理及其催化剂的制备 |
| 2.3.3 钾改性催化剂的制备 |
| 2.4 催化剂及载体的表征 |
| 2.4.1 X射线衍射 (XRD) |
| 2.4.2 比表面积及孔径分布测试 (BET) |
| 2.4.3 X射线光电子能谱 (XPS) |
| 2.4.4 H_2程序升温还原 (H_2-TPR) |
| 2.4.5 激光拉曼光谱 (Raman) |
| 2.4.6 场发射扫描电子显微镜 (SEM) |
| 2.4.7 Boehm滴定 |
| 2.5 实验结果计算方法 |
| 第三章 催化剂制备及工艺条件的优化 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 反应温度的优化 |
| 3.3 CO/MN比例的优化 |
| 3.4 催化剂溶剂的影响 |
| 3.5 载体活性炭种类的影响 |
| 3.6 小结 |
| 第四章 活性炭表面化学性质对CO和亚硝酸甲酯合成碳酸二甲酯反应性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 Wacker型催化剂长周期反应性能测试 |
| 4.2.1 催化剂评价 |
| 4.2.2 催化剂表征 |
| 4.3 活性炭改性对碳酸二甲酯生成反应性能的影响 |
| 4.3.1 不同浓度硝酸改性活性炭催化剂的反应性能 |
| 4.3.2 不同浓度硝酸改性活性炭催化剂表征 |
| 4.3.3 氢气预处理活性炭催化剂的反应性能 |
| 4.3.4 不同改性方法活性炭催化剂表征 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 钾助剂的添加对CO和亚硝酸甲酯合成碳酸二甲酯反应性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 钾改性催化剂制备方法的优化 |
| 5.3 钾添加量的优化 |
| 5.4 最优钾改性助剂的选择 |
| 5.5 钾改性PdCl_2-CuCl_2/AC催化剂的表征 |
| 5.5.1 比表面积及孔径分布测试 |
| 5.5.2 H_2-TPR |
| 5.5.3 SEM |
| 5.5.4 XRD |
| 5.5.5 XPS |
| 5.6 小结 |
| 第六章 结论 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（5）羰基合成碳酸二甲酯Pd/NaY催化剂的表面酸性和作用机制研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 碳酸二甲酯 |
| 1.2.1 碳酸二甲酯的理化性质 |
| 1.2.2 碳酸二甲酯的用途 |
| 1.2.3 碳酸二甲酯的生产工艺 |
| 1.3 亚硝酸烷基酯羰基化法合成烷基碳酸酯 |
| 1.3.1 工艺概述 |
| 1.3.2 催化剂活性物种的研究 |
| 1.3.3 含氯体系 |
| 1.3.4 无氯分子筛体系 |
| 1.3.5 反应机理研究 |
| 1.4 论文工作的提出 |
| 1.4.1 论文工作的背景 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂 |
| 2.2 实验装置及工艺流程 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.3.1 Pd/分子筛催化剂的制备 |
| 2.3.2 Na_2H_2EDTA改性Na Y分子筛 |
| 2.3.3 Na Y分子筛的钝化 |
| 2.3.4 碱改性催化剂的制备 |
| 2.4 催化剂性质的表征 |
| 2.4.1 CO_2程序升温脱附（CO2-TPD） |
| 2.4.2 吡啶吸附红外光谱 |
| 2.4.3 一氧化碳程序升温脱附（CO-TPD） |
| 2.4.4 比表面积及孔径分布测试（N2-adsorption） |
| 2.4.5 X射线光电子能谱（XPS） |
| 2.4.6 X射线衍射（XRD） |
| 2.4.7 电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES） |
| 2.4.8 场发射透射电子显微镜（TEM） |
| 2.4.9 固体核磁共振谱（MAS-NMR） |
| 2.4.10 X射线荧光光谱（XRF） |
| 2.4.11 CO化学吸附（CO-chemisorption） |
| 2.4.12 CO红外吸附光谱 |
| 2.5 产品分析 |
| 2.6 计算方法 |
| 第三章 亚硝酸甲酯羰基化反应中Pd簇的尺寸效应 |
| 3.1 引言 |
| 3.1.1 分子筛为主体的金属簇催化剂简介 |
| 3.1.2 以分子筛为主体的金属簇 |
| 3.1.3 金属簇的制备及表征方法 |
| 3.2 Pd/Na Y催化剂中Pd位置的确定 |
| 3.2.1 催化剂中Pd离子位置的表征 |
| 3.2.2 不同焙烧温度下催化剂的性能比较 |
| 3.2.3 TEOS处理前后催化剂的羰基化性能比较 |
| 3.2.4 小结 |
| 3.3 Pd簇的尺寸效应 |
| 3.3.1 还原剂种类的影响 |
| 3.3.2 焙烧温度和还原温度的影响 |
| 3.3.3 Pd负载量的影响 |
| 3.4 Pd/Na Y催化剂还原前后表面酸性质比较 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 催化剂表面酸位对亚硝酸甲酯羰基化反应性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 分子筛硅铝比对催化性能的影响 |
| 4.2.1 催化剂的活性测试 |
| 4.2.2 催化剂的性质表征 |
| 4.2.3 分子筛硅铝比与催化剂表面酸位的关系 |
| 4.3 催化剂表面Br?nsted酸位的定量调控 |
| 4.3.1 氨水浓度对Br?nsted酸量的影响 |
| 4.3.2 Na OH浓度对Br?nsted酸量的影响 |
| 4.4 催化剂表面Lewis酸位的定量调控 |
| 4.4.1 Na_2H_2EDTA处理对Lewis酸量的影响 |
| 4.4.2 TEOS处理对Lewis酸量的影响 |
| 4.5 Pd/Na Y催化剂中Lewis酸与Pd相互作用的初步研究 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 Pd/Na Y催化剂中Lewis酸与Pd的协同作用 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 碱改性催化剂的MN羰基化反应性能测试 |
| 5.3 钾的前躯体对MN羰基化反应性能的影响 |
| 5.3.1 催化剂性能评价 |
| 5.3.2 催化剂性质表征 |
| 5.3.3 小结 |
| 5.4 钾的掺杂顺序和掺杂方式对羰基化反应性能的影响 |
| 5.4.1 钾的掺杂顺序对羰基化反应性能的影响 |
| 5.4.2 钾的掺杂方式对羰基化反应性能的影响 |
| 5.4.3 不同掺杂方式的催化剂的性质表征 |
| 5.4.4 小结 |
| 5.5 碱金属掺杂的催化剂的作用机制 |
| 5.5.1 钾掺杂的催化剂的作用机制 |
| 5.5.2 Li、Rb和Cs掺杂的催化剂的作用机制 |
| 5.5.3 小结 |
| 5.6 碱金属掺杂催化剂的DFT研究 |
| 5.6.1 催化剂模型的建立和理论计算方法 |
| 5.6.2 碱金属的掺杂对Pd物种电子性质的影响 |
| 5.6.3 CO在催化剂上的吸附 |
| 5.6.4 CO吸附结构的电子密度拓扑学分析 |
| 5.6.5 小结 |
| 5.7 钾改性对羰基化反应表观活化能的影响 |
| 5.8 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 主要结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和科研情况说明 |
| 学术会议 |
| 致谢 |
（6）高选择性气相合成碳酸二甲酯催化过程及集成工艺研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 碳酸二甲酯简介 |
| 1.2 碳酸二甲酯工业生产工艺 |
| 1.3 甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯 |
| 1.3.1 甲醇液相氧化羰基化法催化剂 |
| 1.3.2 甲醇气相氧化羰基化法催化剂 |
| 1.4 铜系催化剂催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯机理研究 |
| 1.5 尿素（CO_2）甲醇合成碳酸二甲酯法 |
| 1.6 本文研究思路及主要研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与试剂 |
| 2.2 催化剂活性评价及产物分析方法 |
| 2.2.1 甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯反应装置 |
| 2.2.2 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇酯交换法制备碳酸二甲酯装置 |
| 2.2.3 环氧氯丙烷醇解反应合成二甲基甘油醚装置 |
| 2.3 催化剂制备 |
| 2.3.1 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂 |
| 2.3.2 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇酯交换法制备碳酸二甲酯催化剂 |
| 2.3.3 环氧氯丙烷醇解反应合成二甲基甘油醚催化剂 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.5 数据处理 |
| 2.5.1 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯 |
| 2.5.2 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇酯交换法合成碳酸二甲酯 |
| 2.5.3 环氧氯丙烷醇解反应合成二甲基甘油醚 |
| 第三章 合成碳酸二甲酯复杂反应体系热力学分析及节能工艺 |
| 3.1 甲醇气相氧化羰基化反应过程的热力学分析 |
| 3.1.1 甲醇气相氧化羰基化各反应热力学性质 |
| 3.1.2 甲醇气相氧化羰基化复杂物系热力学平衡组成 |
| 3.2 联合生产 DMC、DMM 和 DME 热力学分析及节能工艺 |
| 3.3 氧化羰基化酯交换耦合构成的复杂反应体系热力学分析 |
| 3.4 基于热力学分析的反应体系集成及节能过程 |
| 3.4.1 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯工艺流程 |
| 3.4.2 甲醇气相氧化羰基化酯交换耦合工艺流程 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯多相复合催化剂制备及反应性能 |
| 4.1 负载液膜催化剂上合成碳酸二甲酯反应性能 |
| 4.1.1 常压浸渍法制备液膜相催化剂反应性能 |
| 4.1.2 高温加压浸渍法制备液膜相催化剂反应性能 |
| 4.2 多相复合催化剂上合成碳酸二甲酯反应性能 |
| 4.2.1 多相复合催化剂孔结构和表面形貌 |
| 4.2.2 多相复合催化剂物相分析 |
| 4.2.3 多相复合催化剂中铜价态分布 |
| 4.2.4 多相复合催化剂热稳定性 |
| 4.2.5 多相复合催化剂上合成碳酸二甲酯反应性能 |
| 4.2.6 多相复合催化剂上合成碳酸二甲酯反应热效应 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯多相复合催化剂表征及反应机理 |
| 5.1 多相复合催化剂 PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC@Al_2O_3结构表征 |
| 5.1.1 多相复合催化剂反应前后孔结构与形貌 |
| 5.1.2 多相复合催化剂反应前后物相分析 |
| 5.1.3 多相复合催化剂反应前后表面铜元素分析 |
| 5.2 多相复合催化剂表面反应在线红外表征 |
| 5.3 多相复合催化剂 PdCl_2-CuCl_2-KOAc/AC@Al_2O_3反应机理 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 环氧氯丙烷对多相复合催化剂稳定性影响 |
| 6.1 环氧氯丙烷浓度对多相复合催化剂反应性能影响 |
| 6.2 氧气浓度对催化反应性能影响 |
| 6.3 环氧氯丙烷加入方式对催化反应性能影响 |
| 6.4 催化剂寿命试验 |
| 6.5 小结 |
| 第七章 环氧氯丙烷 CO_2 甲醇为原料直接催化合成碳酸二甲酯 |
| 7.1 以环氧氯丙烷为原料合成碳酸二甲酯热力学分析 |
| 7.2 以环氧氯丙烷为原料催化合成碳酸二甲酯反应性能 |
| 7.2.1 碱金属化合物催化剂反应性能 |
| 7.2.2 负载型催化剂反应性能 |
| 7.2.3 季铵盐与碱金属混合物催化性能 |
| 7.3 小结 |
| 第八章 甲醇与环氧氯丙烷高选择性催化合成二甲基甘油醚研究 |
| 8.1 合成二甲基甘油醚反应热力学分析 |
| 8.2 二甲基甘油醚结构表征 |
| 8.3 催化剂筛选及反应条件影响 |
| 8.3.1 催化剂筛选 |
| 8.3.2 反应条件影响 |
| 8.3.3 催化剂重复使用性能 |
| 8.4 推测反应机理 |
| 8.5 小结 |
| 第九章 结论 |
| 9.1 主要结论 |
| 9.2 创新点 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 攻读学位期间所取得的相关科研成果 |
| 致谢 |
（7）助剂Ce对Cu/AC催化剂结构和性能的影响（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 碳酸二甲酯的用途及合成工艺路线的概述 |
| 1.1.1 碳酸二甲酯的性质和应用 |
| 1.1.2 国内外碳酸二甲酯的生产和消费情况 |
| 1.1.3 碳酸二甲酯的工业合成方法 |
| 1.1.4 其它合成碳酸二甲酯的工艺路线 |
| 1.2 甲醇直接气相氧化羰基化法的研究进展 |
| 1.2.1 CuCl/CuCl_2负载型催化剂 |
| 1.2.2 Wacker型催化剂 |
| 1.2.3 离子交换型催化剂 |
| 1.2.4 铜基负载型催化剂 |
| 1.3 本论文的研究思路与研究内容 |
| 1.3.1 研究思路 |
| 1.3.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 实验设备 |
| 2.3 实验方法 |
| 2.3.1 催化剂的制备 |
| 2.3.2 催化剂的活性评价 |
| 2.3.3 评价指标及计算方法 |
| 2.3.4 催化剂表征 |
| 第三章 浸渍顺序对CuCe/AC催化剂结构和性能的影响 |
| 3.1 催化剂活性评价 |
| 3.2 催化剂XRD物相分析 |
| 3.3 催化剂XPS表面分析 |
| 3.4 催化剂H_2-TPR分析 |
| 3.5 催化剂的TEM表征 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 焙烧温度对CuCe/AC催化剂的结构和性能的影响 |
| 4.1 催化剂的活性评价 |
| 4.2 催化剂的XRD物相分析 |
| 4.3 催化剂的XPS表面分析 |
| 4.4 催化剂的H_2-TPR分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 助剂加入量对CuCe/AC催化剂的结构和性能的影响 |
| 5.1 催化剂的活性和稳定性评价 |
| 5.2 催化剂的XRD物相分析 |
| 5.3 催化剂的XPS表面分析 |
| 5.4 催化剂的H_2-TPR分析 |
| 第六章 反应工艺条件的优化 |
| 6.1 工艺条件的考察 |
| 6.1.1 反应温度的影响 |
| 6.1.2 反应压力的影响 |
| 6.1.3 反应气流比的影响 |
| 6.1.4 空速的影响 |
| 6.2 本章小结 |
| 第七章 总结和建议 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表的论文目录 |
（8）甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究进展（论文提纲范文）
| 1 CuCl/CuCl2负载型催化剂 |
| 2 Wacker型催化剂 |
| 3 离子交换型低氯催化剂 |
| 4 完全无氯铜基催化剂 |
| 5 结 语 |
（9）甲醇羰基合成碳酸二甲酯反应机理及多相催化剂研究进展（论文提纲范文）
| 1 CuCl催化羰基合成DMC反应机理 |
| 2 CuX2催化羰基合成DMC反应机理 |
| 3 多相催化剂的研究现状及反应机理 |
| 3.1 钴系催化剂 |
| 3.2 钯铜复合体系催化剂 |
| 3.3 铜系催化剂 |
| 3.3.1 以活性炭为载体 |
| 3.3.2 以复合氧化物为载体 |
| 3.3.3 以分子筛为载体 |
| 3.3.4 以聚合物为载体 |
| 4 结 语 |
（10）甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 引言 |
| 1.1 碳酸二甲酯的性质 |
| 1.1.1 物理性质 |
| 1.1.2 化学性质 |
| 1.2 碳酸二甲酯的应用 |
| 1.2.1 代替光气作羰基化剂 |
| 1.2.2 代替硫酸二甲酯(DMS)作甲基化剂 |
| 1.2.3 低毒溶剂 |
| 1.2.4 汽油添加剂 |
| 1.3 碳酸二甲酯的合成方法 |
| 1.3.1 光气法合成碳酸二甲酯 |
| 1.3.2 酯交换法合成碳酸二甲酯 |
| 1.3.3 二氧化碳直接法合成碳酸二甲酯 |
| 1.3.4 甲醇氧化羰基化法合成碳酸二甲酯 |
| 1.4 反应机理的研究 |
| 1.5 本论文的研究背景和意义 |
| 1.6 论文的研究目标和内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 实验 |
| 2.1 化学试剂与气体 |
| 2.2 催化剂的活性评价 |
| 2.2.1 催化剂活性评价方法 |
| 2.2.2 催化剂活性评价装置 |
| 2.2.3 计算方法 |
| 第三章 甲醇气相羰基化合成碳酸二甲酯的热力学探讨 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 DMC 合成的反应热和化学平衡 |
| 3.2.1 热力学数据 |
| 3.2.2 合成过程的反应热 |
| 3.2.3 平衡转化率 |
| 3.3 副反应及热力学计算 |
| 3.3.1 副反应及其数据 |
| 3.3.2 热力学计算 |
| 3.3.3 讨论 |
| 3.4 结论 |
| 参考文献 |
| 第四章 不同载体对甲醇气相羰基化合成DMC 的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 分子筛的合成与表征 |
| 4.2.1 分子筛的合成 |
| 4.2.2 分子筛的表征 |
| 4.3 不同载体负载活性组分对DMC 合成的影响 |
| 4.4 介孔碳材料 |
| 4.4.1 介孔碳的合成 |
| 4.4.2 介孔碳的表征 |
| 4.4.3 介孔碳为载体对合成DMC 的催化效果 |
| 4.5 小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 不同助剂及活性组分前躯体对合成DMC 的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 不同助剂对催化剂性能的影响 |
| 5.4 催化剂的表征 |
| 5.4.1 XRD 表征 |
| 5.4.2 SEM 表征 |
| 5.4.3 TEM 表征 |
| 5.4.4 TG 表征 |
| 5.5 活性前驱体对催化剂活性的影响 |
| 5.5.1 XRD 表征结果 |
| 5.5.2 SEM 表征结果 |
| 5.6 结论 |
| 参考文献 |
| 第六章 活性炭的预处理对催化性能的影响 |
| 6.1 引言 |
| 6.1.1 氧化改性 |
| 6.1.2 还原改性 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 活性炭的处理方法 |
| 6.2.2 催化剂的制备 |
| 6.2.3 催化剂表征 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 硝酸处理AC 为载体 |
| 6.3.2 NaOH 处理AC 为载体 |
| 6.3.3 高温处理AC 为载体 |
| 6.4 小结 |
| 参考文献 |
| 结论 |
| 攻读硕士期间发表的论文 |
| 致谢 |
四、助剂对合成碳酸二甲酯用活性炭负载Wacker催化剂结构和性能的影响（论文参考文献）
- [1]CO酯化合成碳酸二甲酯的催化剂载体效应研究[D]. 徐玉平. 福建师范大学, 2020(12)
- [2]亚硝酸酯法制碳酸二甲酯催化剂的研究进展[J]. 董玲玉,李文龙,李扬,袁小金,夏伟,王科. 四川化工, 2017(04)
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- [9]甲醇羰基合成碳酸二甲酯反应机理及多相催化剂研究进展[J]. 杨雄,刘定华,刘晓勤. 化工进展, 2012(03)
- [10]甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯[D]. 张兆卿. 汕头大学, 2011(04)