一、求解多电子体系问题的赝势方法（论文文献综述）
郭兆男[1]（2021）在《高压下SrCl2结构相变与电子性质的第一性原理研究》文中认为压力是决定物质结构和性质的重要参量之一,它可以有效地缩短原子间距离、导致相邻电子轨道重叠、改变电子自旋,进而调控电子结构和原子间的相互作用,诱发在常规条件下无法出现的新现象和新效应,催生具有新结构和新性质的高压相。高压研究可以加深人们对物质结构、性质及其变化规律的认知,对新型功能材料设计和了解行星构造等研究具有重要的意义。从理论上模拟材料的物理化学性质能够有效地缩短实验周期,加速新材料的研发,已经成为科学家用来设计新材料的重要手段,极大加速了科研与工业的进步。萤石结构是一种具有立方相的结构,其阳离子排布方式与面心立方结构相同,阴离子则填充在由阳离子形成的四面体间隙的位置上。SrCl2是二价碱土金属氯化物中唯一具有立方萤石结构的晶体,被认为与具有萤石结构的碱土金属二氟化物具有相同的压致相变行为。但氟和氯原子的原子半径和电负性的差异会导致碱土金属二氟化物和二氯化物在高压下形成完全不同的新结构,具有新奇的物理化学性质。SrCl2高压相研究有助于理解压力诱导碱土金属二氯化物的相变与演化规律。本文采用课题组自主研发的CALYPSO结构搜索软件,开展了SrCl2的高压结构相变,动力学稳定性,电子性质等方面进行了研究,取得以下成果:1.利用CALYPSO方法在0-300GPa下对SrCl2的高压相进行了系统搜索,提出了空间群对称性为Cmcm和I4/mmm的两个SrCl2高压新相,这两个新相中出现了罕见的SrCl10十二面体结构单元。2.确定了SrCl2的全新高压相变序列:常压下的萤石结构（Fm-3m）在4 GPa转变成Pb Cl2型结构（Pnma）,最后在106 GPa转变成Cmcm结构。该相变序列打破了前期研究关于SrCl2高压行为的认知。3.通过电子结构计算发现,所预言的两个高压相均是半导体,原子通过离子键相结合。随着压力的增加,Cmcm相的带隙呈现先增加后减小最后闭合的有趣现象。
罗树林[2]（2021）在《基于高通量计算与机器学习的材料设计方法与软件的开发与应用》文中认为随着第一性原理密度泛函理论的不断发展,以高通量计算、晶体结构预测为代表的材料设计方法在材料研究中的地位正在快速上升。第一性原理高通量计算,可以大规模搜索材料相空间,发现新的材料、性质及原理。近年来,以人工智能图像识别等技术为突破口,机器学习算法快速应用在多个不同的学科领域。机器学习与材料设计方法的交叉融合,在新材料、新的构效规律、设计原则等的发现上取得了显着的进展,进一步刺激了众多科研力量的持续关注。实现高通量计算等材料设计方法与机器学习算法的有效结合,依赖于开发新的算法及软件基础架构。如何高效地产生、收集、管理、学习和挖掘大规模材料数据,是当前该研究方向涉及的算法开发及软件设计过程中面临的主要难点。针对以上问题,我们发展了三个基于高通量计算与机器学习的计算方法与软件,并将其应用于一些典型半导体光电材料物性的研究,取得了以下创新性成果或进展:（1）参与开发了人工智能辅助、数据驱动的高通量计算材料设计软件JAMIP（Jilin Artificial-intelligence aided Materials-design Integrated Package）中的晶体结构数据读写模块的核心算法及结构原型数据库接口,并对JAMIP做了千百级高通量计算任务测试。材料晶体结构信息的保存具有多种不同的数据格式。正确读取,写入这些不同类型的结构文件,是材料设计软件开发中的重要任务之一。我们针对不同结构文件,设计开发了结构文件读写算法。特别重要的是,对各种非标准格式的晶体学信息文件（CIF）,现有其他发布的同类算法存在无法正确识别所有非标准类型的CIF文件的问题,我们设计并发展了新的自适应算法来处理这些不同类型的非标准CIF文件,确保结构读写模块的更广泛的普适性。同时,我们开发了JAMIP软件的晶体结构原型数据库接口及配套工具,方便高通量结构建模及计算。此外,我们还对开发的JAMIP材料设计软件,开展了百千级高通量计算任务测试,验证了软件的可靠性。（2）发展了一种基于人工智能聚类算法的结构原型生成算法及软件SPGI（Structure Prototype Generator Infrastructure）,并用此软件创建了一个大型无机晶体结构原型数据库LAE-ICSPD（Local Atomic Environment based Inorganic Crystal Structure Prototype Database）。通常,高通量计算方法是基于一些结构原型,进行候选元素替换,通过批量计算来快速筛选潜在的候选材料。因此,高质量、高独占性的结构原型数据库对于高通量计算具有重要的实际使用价值。晶体的原子局域环境编码了晶体结构的所有原子配置信息,能很好地代表结构的独占性。我们开发了一种新的人工智能晶体结构原型生成软件SPGI,其基于无监督学习策略,以晶体结构的局域原子环境作为描述符,对所有实验上已合成的无机晶体结构做聚类分析,从中挑选出来了15613个结构原型,并以此构造了一个大型无机晶体结构原型数据库LAE-ICSPD,为高通量计算或机器学习等材料设计方法提供所需的晶体结构原型数据。（3）发展了一种新的、可逆推回晶体结构的晶体结构表征方法,并基于此结构表征方法设计了一种基于高通量计算和机器学习算法的逆向晶体结构预测策略。基于晶体结构投影分解算法,我们发展了一种新的可逆推回晶体结构的结构表征方法“二维切片格点图”。其核心思想是:对三维晶体结构做切片投影处理,将属于同一平面上的原子“切片”（投影）到同一个二维格点图上。该描述符可以同时用作监督学习预测模型（如深度神经网络）和无监督学习生成式模型（如变分自编码器,生成对抗神经网络）所需的材料特征描述符。同时,结合晶体结构原型数据库、监督学习性质预测模型/无监督学习生成式模型,我们设计了一种新的以材料目标性质为导向的逆向晶体结构预测策略。（4）通过理论与实验相结合,成功解析了实验观测到的Cs Pb Br3钙钛矿在两个不同表面上的具体原子排布,并解释了这两个不同表面间的相互转变机制。实验上用扫描隧道显微镜（STM）观测到了无机钙钛矿Cs Pb Br3材料有两个不同的稳定表面,即“stripe”表面和“armchair”表面。其中,“stripe”表面区域面积比“armchair”表面区域面积更大。但是实验上无法确定这两个表面对应的具体的表面原子排布,也无法解释为什么“stripe”表面区域面积更大。通过采用自主开发的JAMIP软件,我们开展了Cs Pb Br3钙钛矿STM图像的高通量模拟。我们发现了两个构建表面的模拟STM图像与实验观测图像吻合,进而解析了实验上观测到的“stripe”,“armchair”两种STM图像对应的具体表面原子排布:“stripe”图像是由于表面Br原子对及其两侧的Cs原子的长程和短程间隔排布所形成;而“armchair”图像是由于表面Br原子对及其两侧的Cs原子分层排布所形成。通过计算这两个表面结构的表面能,我们发现“stripe”表面的表面能略低于“armchair”表面的表面能,具有更好的稳定性。这是“armchair”表面自发地转变为“stripe”表面的主要原因,解释了“stripe”表面区域具有更大面积的实验事实。（5）基于第一性原理高通量计算方法,探索了纯MAPb I3钙钛矿中掺杂5-AVA分子可以提高材料热力学稳定性的原因,以及二维层状硒化铟材料的β相和γ相中带隙值和电子迁移率随原子层层数的变化规律。对于有机钙钛矿MAPb I3材料,实验上发现往其纯相中掺杂5-AVA分子,使其变成（5-AVA）xMA1-xPb I3体系后,能显着提高其在各种复杂条件下的稳定性。通过采用高通量筛选方法,我们批量计算了数十个不同的MAPb I3相和（5-AVA）xMA1-xPb I3相的形成能,获得了能量最低的两个MAPb I3相和两个（5-AVA）xMA1-xPb I3相。通过分析筛选出的四个相的分解焓及结构中八面体的形变程度,我们发现:5-AVA离子与I离子间有更强的键合作用,使得掺杂相中具有更大的八面体畸变程度;（5-AVA）xMA1-xPb I3体系具有更低的分解焓。因此,理论计算结果显示:5-AVA分子的加入,使得有机钙钛矿中的有机分子更难逃逸。这是纯MAPb I3钙钛矿中掺杂5-AVA分子可以提高材料热力学稳定性的主要原因。此外,通过开发电子输运计算的高通量计算流程方法及模块,与合作者开展了对两种相（β相和γ相）的二维层状硒化铟材料从单层到十层结构的带隙值、电子迁移率等物性随着原子层层数的变化规律的研究。我们发现:两种相的带隙值都是随着原子层层数的增加而减小,两种相的电子迁移率都是随着原子层层数的增加而增大。
陈争[3]（2021）在《多层石墨烯及其对氢原子的吸附性研究 ——密度泛函理论计算》文中研究指明自2004年英国曼切斯特大学的K.S.Novoselov and A.K.Geim利用机械剥离法制造出单层石墨烯以来,单层、双层、三层及少层石墨烯由于其新奇的物理和化学性质（拓扑、非常规超导、魔角、光学、催化等等）引起了广泛的研究和关注。先前薛其坤团队研究表明,在纳米尺度上,由多个原子层堆垛而成的超薄金属材料,由于量子尺寸效应,某些物理参量会呈现出不同于体态的独特量子振荡现象。在本论文研究中,我们将基于第一性原理计算研究多层石墨烯体系中的量子尺寸效应（Quantum Size Effects,QSE）。为便于计算结果比较,我们选择密度泛函里较为经典的PBE、DFT-D2、vd W-DF、opt PBE-vd W四种赝势方法计算石墨烯随层数增加的能量,发现后三种考虑van de Waals作用的赝势平均单层能量随层数的增加而衰减,但衰减最后会稳定到某个定值,PBE赝势方法的计算结果则无此规律;同时还计算多层石墨烯离子充分驰豫后的层间距,其中PBE赝势方法计算的层间距波动较大,DFT-D2的层间距会比体石墨的稍微偏小,而vd W-DF的稍微偏大,opt PBE-vd W的几乎没有变化。此外还计算费米能与费米波长,发现随着石墨烯层数增加,费米波长受层间距调控的量子尺寸效应,其费米波长的半波长会趋近于多层石墨烯的层间距。计算还得出在0 K温度费米面处的电子态密度为0,费米面附近为线性行为,随石墨烯层数的增加几乎没有变化,表现为半金属的特点;在200 K左右,电子态密度出现以两层为周期奇偶层震荡的现象。对于多层石墨烯受强吸附（氢原子）随层数增加的影响,其由半金属,在top位添加氢原子后,能隙被打开约1.5 eV,转变为半导体,其费米面附近的电子态密度则出现随层数增加而减小的现象;但氢原子在hollow位及bridge位则几乎不受影响,费米面处电子态密度为零,费米面附近是近似线性行为,依然为半金属。吸附能除opt PBE-vdW赝势外随层数增加后会出现震荡行为,我们倾向于认为这是量子尺寸效应的结果。作为对比还研究弱吸附（水分子）情形下的吸附的特点。
李天姝[4]（2021）在《光电半导体的缺陷性质及其对材料性能的优化作用研究》文中研究表明随着社会对能源需求的日益增长,开发新的能量来源以及获取相关的技术是降低传统不可再生能源在能源结构中比重的主要途径。光电材料通过对光生载流子的有效提取,可以直接太阳能与电能的相互转换。近年来,开发新型高性能光电材料及器件是相关应用领域的研究热点,在世界范围内引起了广泛的关注。然而,每一种新型光电材料的研发过程中都面临着诸多问题需要一一解决;而材料内部包含的多种缺陷对材料的稳定性、载流子输运、以及最终的器件性能所产生的影响往往是需要研究的关键问题之一。本文首先介绍我们自主开发的高通量缺陷性质计算程序,基于该程序和第一性原理材料模拟与设计方法,对目前光电领域内迫切需要突破性能瓶颈的两类重要的光电半导体材料（包括太阳能光伏材料和p型透明导电氧化物材料）,开展针对半导体缺陷性质相关的物性研究,取得了以下创新性成果:1.发展基于第一性原理的高通量半导体缺陷性质计算方法及程序。目前,基于密度泛函理论的材料模拟方法在缺陷性质研究方面取得非常大的进展,可以比较精确地预测材料内部缺陷的物理性质,例如缺陷形成能,跃迁能级,平衡状态下的缺陷浓度等。但是,在实际的研究中,材料化学组分和结构复杂度的增加都会导致计算量和待处理数据成倍的增长。为此,我们基于本课题组发展的高通量材料计算方法软件包,自主开发了基于Python语言的高通量半导体缺陷性质计算及数据处理的相关程序。该程序能够针对三维半导体材料,根据材料的化学组分与结构信息,构建包含不同缺陷类型的超晶胞结构,开展针对每种缺陷在不同电荷态下的形成能与跃迁能级的计算,批量处理能量修正,统一提取和分析计算结果,并实现数据的可视化。这种通过大规模批量化的方法开展的材料缺陷性质的研究,可以提高相关研究的计算效率。2.揭示铟基和铋基卤化物双钙钛矿材料中本征缺陷的物理性质及其对材料导电性能的影响。基于“离子演化”法设计得到的卤化物双钙钛矿被认为是有希望取代含铅卤化物钙钛矿的理想光电材料。在此工作中,我们基于自主开发的程序,对Cs2Ag In Cl6和Cs2Ag Bi X6（X=Cl,Br）三种双钙钛矿材料在不同化学环境下的本征缺陷性质,开展系统性的研究。结果发现,银空位缺陷是三种材料中主要的浅能级受主缺陷,而铋离子或铟离子替位银离子时会在带隙中引入深能级,形成载流子的捕获中心。通过对不同化学环境下缺陷形成能的进一步研究与对比,我们发现,调整银元素的化学势,即材料的生长环境,可以有效地控制材料中费米能级的位置,抑制内部深能级施主缺陷的形成,从而实现Cs2Ag In Cl6和Cs2Ag Bi Cl6两种材料的p型导电。3.研究二硅化钡材料中载流子浓度的影响因素及不同杂质对材料导电性能的影响。实验表明,二硅化钡在未掺杂状态下的载流子浓度可以高达1016-1018cm-3。实验上将这种现象归因于内部的硅空位缺陷。我们基于理论计算发现,二硅化钡中的硅空位会在带隙中引入深能级,对载流子浓度的贡献作用有局限性;但氢原子在掺杂二硅化钡时,会形成比硅空位的形成能和离化能更低的氢间隙,从而有效地增加二硅化钡内部电子的浓度。由于材料的合成过程很难避免引入氢原子,因此这种意外掺杂很可能是导致二硅化钡材料具有高载流子浓度的主要原因。此外,我们以几种实验上已应用的元素作为杂质掺杂,揭示了它们在二硅化钡中存在的主要形式。4.研究含锡磷酸盐材料用于p型透明导电氧化物的可行性。之前的研究工作表明含锡磷酸盐材料具有大于3 e V的宽带隙、良好的稳定性,以及合适的空穴有效质量。在此工作中,我们选取Sn O、Sn3P2O8和Sn5P2O10三种材料,对材料主要的本征缺陷以及氢原子相关的杂质的物理性质进行了研究,发现在含锡磷酸盐材料中,锡空位和锡间隙是两种主要影响材料载流子浓度和类型的本征缺陷,锡空位缺陷电离空穴的难度会随着n值的增加而降低。同时,氢原子掺杂对材料的p型导电性能没有促进作用,需要尽可能地避免引入这种杂质。通过对含锡磷酸盐的电荷密度的进一步分析,我们提出了这类材料的带边成键模型,解释了锡空位离化能规律性变化的物理本质。结果表明,当n值大于5时,含锡磷酸盐有望成为潜在的p型透明导电氧化物。
赵胜男[5]（2021）在《石墨烯上金属单原子催化甲烷转化的第一性原理研究》文中提出甲烷是天然气的主要成分,在农业和工业上有广泛应用,而且是许多化学药品中最重要的化学原料之一。但其运输困难,且安全性低。甲烷也是一种温室气体,甲烷的温室效应要比二氧化碳大上25倍。与甲烷相比,甲醇具有更高的安全性,液态的甲醇更易于存储和运输,并且甲醇是一种清洁的能源,又是重要的基础化工原料。所以将甲烷氧化为甲醇的技术已经引起高度重视。我们使用基于密度泛函理论的模拟计算,研究了石墨烯上金属单原子催化甲烷转化为甲醇。本文通过两个主要步骤来实现甲烷到甲醇的转化:（1）嵌入铜和掺杂氮的石墨烯（CuN4/Gr）与O3发生氧化反应,并在CuN4/Gr上产生以氧为中心的自由基,称为OCuN4/Gr构型。（2）甲烷被活化并在OCuN4/Gr上转化为甲醇。针对以上两步,具体内容如下:对于第一步,我们将过渡金属Cu嵌入了N掺杂的石墨烯结构形成CuN4/Gr结构,并且进行优化计算得到稳定的CuN4/Gr结构。我们计算了铜原子在CuN4/Gr结构上的解离能为5.490 e V,这证实了CuN4/Gr结构的稳定性。为了实现CH4转换成CH3OH,需要提供供氧分子,经过调研及计算,O3分子可以吸附在CuN4/Gr的Cu原子上,进一步O原子从中分离形成OCuN4/Gr。我们也优化计算了自由甲烷结构。这样OCuN4/Gr和CH4两个构型就为生成甲醇做了准备。对于第二步,CH4吸附在OCuN4/Gr结构的O原子上,CH4的C-H键发生断裂。该反应能量势垒为0.569 e V。通常,甲烷的C-H键能为4.500 e V。由于催化剂的作用,甲烷C-H键断裂所需的能量被大大降低。CH4与OCuN4/Gr反应后,生成末态结构CH3OH-CuN4/Gr。甲醇这一目标产物的C-H键活性比甲烷的更高,它容易进一步被氧化。对于CH3OH-CuN4/Gr结构,CH3OH与CuN4/Gr间相互作用弱可以使CH3OH快速的从CH3OH-CuN4/Gr中分离,防止甲醇进一步被氧化。我们计算出从CH3OH-CuN4/Gr中分离甲醇的能量是0.240 e V,该分离能是非常小的,这防止了甲醇的进一步氧化。因此,铜嵌入和氮掺杂石墨烯（CuN4/Gr）能够有效的催化甲烷转化为甲醇。本文的分布如下:第一章讲述了甲烷转化为甲醇的研究背景及现状、石墨烯材料特性、金属单原子石墨烯结构的设计和本文的研究思路和过程。第二章介绍了密度泛函理论、第一性原理以及第一性原理计算的整个演变过程。第三章主要讲述甲烷转化甲醇的过程。为验证整个过程进行差分电荷密度、Bader电荷分析和态密度分析;进行Cl-NEB计算展示出反应过程的结构图及相应能量。第四章总结了本文的研究工作,得出了石墨烯催化材料可以将甲烷转化为甲醇和该材料降低了甲烷转化为甲醇的反应势垒的结论。
郑雅楠[6]（2021）在《二维Janus MSeTe材料的电子输运性质研究》文中研究表明二维材料的应用和发展日新月异,最具代表性的有石墨烯、过渡金属的碳化物氮化物和硫化物,其中Janus过渡金属硫族化合物（TMDs）由于其优异的电子性能和结构特性引起了关注,成为时下比较热门的材料之一。在本文中,研究了不同过渡金属Mo和Nb组成的Janus结构MoSe Te、NbSe Te的相关结构和器件性质,主要采用第一性原理作为理论支撑,密度泛函理论和非平衡格林函数对结构的电子密度和哈密顿量进行求解。本文首先探讨了过渡金属二硫族化合物MoSe2、MoTe2、NbSe2、NbTe2的几何结构和电子特征,计算了他们的键长、键角、晶格常数、单层结构的高度,计算发现同种过渡金属构成的TMD结构中,M-Se键长小于M-Te键长（M=Mo2Nb）,这与原子质量、原子半径有关。接着计算了二维硫族化合物NbSeTe和MoSeTe的结构性质和电子性质,着重计算了其电子能带和总的态密度。又与其父结构MSe2和MTe2的结构进行对比,原子种类的改变影响了结构的构成,使得晶格常数、键长、键角等产生相应变化,进而影响了材料表现出来的性质。我们在计算中发现,由于Se原子和Te原子的原子序数不同,原子半径和质量有差异,对过渡金属原子的吸引力不同,使得M-Se键长被压缩,而M-Te键长被拉伸,X-M-Y、X-M-X（X,Y=Se,Te;X≠Y）的键角也发生变化,造成了结构参数的差异。电子性质方面,MoSe Te、NbSeTe 带隙分别是 1.650eV 和 1.0628eV,MoSe2、NbSe2、MoTe2、NbTe2 分别为 2.088eV、1.8322eV、1.6833eV 和1.729eV,都与先前的计算符合的很好。从能带图中看到,Nb原子的化合物Nb Se2、NbTe2、NbSeTe均出现了价带穿过费米能级,有成为导体的潜质。MoSe2、MoTe2的能带起伏较平缓,说明电子非局域,电子有效质量较小。确定MoSeTe、NbSeTe材料作为器件的材料后,重点计算了MoSeTe的热电输运性质,分析材料的热电优值图发现,ZT的峰值出现在-0.8eV和0.9eV附近,与MoSeTe结构的能带图中的导带最小值和价带最大值的位置相吻合,说明MoSeTe具有较大的赛贝克系数和小的电导率。用上述材料搭建二维Janus NbSe Te-MoSeTe-NbSeTe横向异质结构,研究其电子输运性质。该器件的透射系数随着偏压窗口的增加,透射光谱可以被很好地覆盖。当偏压小于60mV时,透射系数谱无明显变化,电流迅速增加。因为透射谱的变化趋势是稳定的,偏压窗口呈线性增大,使得电流变化率趋于恒定。当偏压从60mV变化到80mV时,电流增长速度减慢。此时,光谱的透射系数在0到0.02eV的能量范围内看起来很小。考虑到掺杂可以调控材料的性质,对材料几何结构和电子性质尤其是能带产生影响,因此文章进一步开展了对中心散射区材料MoSeTe进行p型掺杂的研究。掺杂方法为虚晶近似（Virtual crystal approximation,VCA）,通过改变基组文件中原子的价电子数,实现将“多个原子”的影响整合到一个原子上。VCA可以实现半导体的p型和n型掺杂,对构造半导体器件有重要价值。本研究中,随着掺杂浓度的增加,费米能级不断接近价带顶,直至费米能级穿过价带,带隙随着浓度的增加呈现增大的变化。综上所述,本文对单层MSeTe材料进行结构和电子性质探索,为搭建输运器件提供了多种可以调节的因素。
杨易霖[7]（2021）在《高压下铷硼化合物结构及性质的第一性原理研究》文中进行了进一步梳理金属硼化物常表现出超导、超硬等优异的物理性质,它的相关研究在基础科学领域和工业领域都得到了广泛关注。前期工作表明,碱土金属硼化物MgB2是典型的Bardeen-Cooper-Schrieffe（Bcs）传统超导体,并在常压下创造了传统超导体超导转变温度39K的纪录。除此以外,部分过渡金属硼化物因其三维共价网络展现了优异的超硬特性。因此设计出新型硼化物,探索其内在物理性质,将有助于加深对其相关物理化学性质和潜在物理机制的理解。在本工作中,我们使用先进的粒子群结构预测方法结合第一性原理计算,对凝聚态Rb-B系统在广泛的化学配比范围内进行了示范性的研究,并得到了以下创新结果。发现了三个热力学与动力学稳定的化合物六方晶系的RbB、单斜晶系的RbB3以及立方晶系的RbB6,它们分别在超过6.8、50和2.5Gpa的压强下稳定。RbB6在14.5Gpa时从立方结构转变为正交结构,然后在70Gpa时转变为单斜结构。电子性质的计算表明,六方晶系的RbB、单斜晶系的RbB3都是金属相,而RbB6随着压强的增加,经历了从金属到半导体,然后再到金属的转变。进一步理论计算表明,RbB6是一种声子媒介的超导体,在常压下的超导临界温度为7.3-11.6K。此外,Rb-B的硬度测算展现了硼化物固有的硬度特性,估算的维氏硬度最高约为28Gpa。
赵志峰[8]（2021）在《La-C共掺杂ZnO的第一性原理研究》文中指出氧化锌（ZnO）是一种新型的Ⅱ-Ⅵ族直隙氧化物半导体材料,其禁带宽度为3.37eV,激子结合能为60meV.因其优越的化学稳定性和优良的光电性能,不仅在光电器件中具有良好的运用前景,同时也在光催化领域获得越来越多地关注。但由于ZnO的禁带宽度较大,只能吸收占太阳光3%～5%,对太阳光的可利用范围小,这限制了 ZnO的光催化活性。研究表明通过掺杂可以调节ZnO的禁带宽度,对能带结构进行修饰或者形成杂质能级,可以提高电子跃迁的效率和概率,同时抑制光生载流子的复合,使ZnO的光电性质发生改变,提高ZnO的光催化活性。本文从理论上通过对La、C掺杂ZnO的电子结构和光学性质进行分析,证实La与C共掺杂ZnO理论可行性,分析掺杂后ZnO的光催化活性。本文基于密度泛函理论的第一性原理,采用材料分析软件Materials Studio 2017中的CASTEP模块对La与C单掺杂,共掺杂以及本征缺陷复合掺杂ZnO进行了计算研究。计算中由于GGA计算方法求得材料的带隙值小于材料的实际实验值,导致对材料性质的分析有偏差,本文将采用GGA+U的方法先对所有构建的超晶胞模型进行几何结构优化,然后选取最合适的设定参数对掺杂前后体系的晶体结构和稳定性、能带结构、态密度和光学性质等进行计算分析,得到以下结论:（1）La单掺杂ZnO后,晶胞发生畸变,禁带宽度变小,电子跃迁所需能量降低,光响应范围扩展到可见光区域,极化能力变强,对电荷的束缚能力变强,预测掺杂后ZnO光催化性能提高,但晶体稳定性较差。C掺杂ZnO后,晶体稳定性强于La掺杂ZnO,禁带出现杂质能级,由于杂质能级出现在禁带中央,对材料光催化性能提升不大,但掺杂后光响应范围扩展到在可见光区域,极化能力变强,有利于光催化反应的进行,因此综合预测C掺杂ZnO后光催化能力提升。（2）La与C共掺杂ZnO后,晶胞畸变程度进一步变大,禁带中同样出现杂质能级,预测共掺杂后ZnO的光催化性能提高。与单掺杂相比,在La与C掺杂比为1:2时,导带底出现了新的相互交叠的杂质能级,且与导带底距离很小,这使得外界只需很小的能量便使得在新的杂质能级上电子跃迁到导带底,有利于提高材料的光催化性能。此外共掺杂体系的光响应范围扩展到在可见光区域,极化能力变强,对电荷的束缚能力变强,也有利于提升材料的光催化性能。综合分析La与C共掺杂ZnO后,与单掺杂体系相比,在La与C掺杂比为1:1时,预测材料光催化性能无明显变化,掺杂比为1;2时,材料光催化性有望进一步增强。（3）加入Zn空位后,与共掺杂超晶胞相比,掺杂体系超晶胞的晶胞参数均发生变大,晶胞体积均变大,La-C-ZnO+VZn超晶胞和La-2C-ZnO+VZn超晶胞的形成能均大于零,加入锌空位后使得掺杂变得困难。共掺杂体系加入Zn空位后,杂质能级跃迁过费米能级,且杂质能级宽度变大,其中La-2C-ZnO+VZn杂质能级上移与导带底接近,成为浅受主能级,电子跃迁所需能量进一步变小,同时杂质能级的上移也使得光生电子和光生空穴的符合概率变小。对可见光区域的光吸收能力降低,对电荷的束缚能力变弱,在低能区域的反射率增加,高能区变化不大。
安琪[9]（2021）在《新型低维半导体材料电子性质调控及量子输运的第一性原理研究》文中研究说明近年来,一个或多个维度被限制在纳米尺度下的新型低维材料逐渐成为材料科学研究领域的热点。与传统的三维块体材料相比,低维材料由于量子限制、表面和界面等效应,具有独特的电子、光学和力学等性质。因此,低维材料在工业技术应用方面有着巨大的潜力,尤其是为纳米电子器件的发展注入了新的活力,并且提供了拥有极多可能性的新的基础科学研究方向。与此同时,理论物理化学和计算机科学的发展进步也是日新月异,这促使了很多量子计算方法的产生。其中,基于密度泛函理论的第一性原理方法使得我们可以用数值方法求解复杂体系的薛定谔方程,进而获得与实验测量结果相近的材料体系的物理化学性质。通过对低维材料的理论计算研究,可以预测材料体系的未知性质,为实验制备、测量和应用等提供参考,从而节省资源并提高实验效率。因此,本论文的主题是为了突破当前电子器件发展瓶颈,采用第一性原理计算的方法,结合实验体系,对一些新型低维材料的电子结构和调控、表面和界面效应、量子输运以及潜在应用进行研究。围绕这一主题,我们有两个切入点:利用低维材料设计新型逻辑器件,并且对新型低维半导体材料性质进行理论计算研究。贯穿本论文的研究有三条主线:（1）结合实验体系开展理论计算预测;（2）从一维（1D）体系到二维（2D）体系;（3）从使用传统第一性原理计算方法对中小体系进行模拟计算到使用新开发的计算程序RESCU突破大体系计算瓶颈对大体系进行包含自旋轨道耦合的复杂计算。论文的主要研究内容和成果如下:（1）依据实验材料体系设计构建了 S i（10 0）-2 ×1:H表面悬挂键纳米线（dangling bond wire,DBW）自旋量子输运器件模型,并利用非平衡格林函数方法的第一性原理量子输运理论对其自旋相关量子输运性质进行研究。通过分析透射系数和散射态密度,发现了位于DBW附近的单个自旋极化的悬挂键（dangling bond center,DBC）可以对DBW中自旋输运产生强烈的影响;并且这种影响可以通过透射系数图谱中的尖锐的下降表现出来。研究表明,这种DBW和DBC之间依赖于自旋的调控作用的有效距离可以达到1.5纳米;透射图谱中位于尖锐的下降的能量所对应的散射态密度则集中分布在DBC周围,而非向电极方向传播。这些发现可以通过一个清晰的物理图像很好的解释,即,当DBW和DBC具有相同的自旋极化态并处于相近的能级上时,两者之间会产生很强的杂化等相互作用。DBW中这种现象可以产生高达100%的自旋过滤效应。（2）近来,实验室成功制备出二维五族锑砷合金材料,为新兴五族二维材料的研究的增添了新的自由度,然而,目前实验上对此类二维材料的具体电子性质等的测量较难实现。因此,本论文采用第一性原理方法研究了不同组分浓度和原子排布方式对锑砷合金单层膜电子结构的影响;并且对锑砷合金单层膜在包括Ge（1 11）、Si（1 11）、石墨烯和六方氮化硼在内四种常用基底上的生长机制和界面作用进行了模拟计算。研究结果揭示了通过调控锑砷合金单层膜中不同元素原子的位置排布可以导致材料从间接半导体到直接半导体的转变,并且解释了这种现象是由轨道态密度分布的转变所引起的。此外,研究表明在Ge和Si基底上制备的锑砷合金单层膜的半导体性质因较强的界面处相互作用受到了抑制;而由于较弱的范德瓦尔兹相互作用,在石墨烯和六方氮化硼基底上制备的锑砷合金单层膜则保留了完好的半导体电子结构性质。（3）二维层状材料范德瓦尔兹异质结结构的层间相对扭转可以形成莫列条纹（moire pattern）,并且通过控制扭转角度θ可以构建出具有不同尺度大小的周期性莫列超晶格（moire superlattice,MSL）。莫列超晶格结构可以对异质结的原子和电子结构性质进行周期性平面内调控,从而产生如原子位置重构以及超平能带（ultra-flat bands）等新的有趣物理现象。在本研究工作中,我们使用新开发的大体系第一性原理计算程序RESCU对双层扭转锑烯莫列超晶格的原子结构重构现象以及电子结构演变进行了系统深入的研究。首先,我们发现在结构优化过程中,其莫列条纹结构会通过漩涡重构（vortex-like reconstruction）形成具有明显边界的高对称堆叠区块分布。当扭转角度θ减小至≤ 6.01 °时,原子结构重构对电子结构的影响逐渐增强并导致边缘价带处平能带（flatbands）结构的出现。与双层扭转石墨烯不同的是,这些平能带结构的形成不需要一个特殊“魔法角度”。通过进一步的研究,我们发现不均匀的层间杂化作用以及局域应力是造成平能带结构的原因,并且通过局域应力可以改变双层扭转锑烯MSL的实空间波函数分布,从而实现能带结构调控。
沈乃丰[10]（2020）在《二维硒化铟基异质结材料的结构与光电性质研究》文中进行了进一步梳理自从Novoselov及其同事2004年在实验上发现石墨烯以来,二维材料一直是人们最关注的材料之一。最近,人们发现了其它新的二维（2D）材料,其中二维InSe材料克服了石墨烯带隙为零的缺点,具有极高载流子迁移率、显着的电荷转移和宽吸收光谱是纳米电子和光电器件的潜在应用候选材料。二维InSe是一种六角晶格结构,然而,传统结构的InSe器件存在着诸多问题,目前限制其应用的几个关键问题主要为InSe中难以实现较大的自发极化、功函数较高以及空穴迁移率低,严重制约了InSe器件的效率。构建异质结构是一种常用的材料改性方案,功函数不同的两种材料复合在一起,可以改善光生电子空穴对的有效分离。同时,构建异质结的过程中不仅能够综合两种材料的优点,而且会出现新的材料界面,进而引起一系列新的物理现象。本论文选择InSe基异质结作为研究对象,采取第一性原理方法,通过构建不同的异质结构,对其中的载流子操控、能带工程、光吸收调节等物性调控进行了探索。论文的主要研究内容如下:1.单层二维氮化硼现已成为二维材料家族中的重要一员,又被称为白色石墨。原子层级的六方氮化硼（h-BN）因具有优异的稳定性、平坦的表面以及相对较大的带隙,而认为是理想的二维绝缘体。采用第一性原理计算方法,研究了一系列二维InSe/h-BN异质结的电学和光学性质。我们的计算结果表明,InSe/h-BN异质结具有type-Ⅰ型能带排列。同时,在异质结的界面处出现了强烈的层间耦合,产生了新的界面杂化电子态,在带隙显着降低的同时,异质结的功函数也发生了明显的下降。此外,不同堆垛形式的异质结构性质非常接近,因此InSe/h-BN异质结可以作为新型、优良的光电器件候选材料。2.虽然InSe器件具有较高的开关比,但是传统外场调控手段只能在一定程度上调控材料的带隙。我们报道了一类InSe与铋烯复合的强自旋轨道耦合异质结材料,基于第一性原理计算,我们发现铋烯与InSe复合之后产生了强烈的自旋耦合效应,进而在外场调控下可以出现金属-半导体相变和拓扑相变。计算结果表明,InSe/Bi异质结可以从金属材料转变为type-Ⅱ型带阶半导体,而且能够出现受拓扑保护的表面通道,有利于实现高效、稳定的电子开关,可以作为新型开关器件模块材料。3.在光电子器件中,载流子的高效分离和光吸收是两个关键点。采用第一性原理方法,研究了一系列不同堆垛类型的InSe/β-Sb异质结的电子和光学性质,发现可以提高二维材料中的电荷分离和光学吸收。我们的计算结果表明,InSe/β-Sb异质结具有type-Ⅱ型能带排列,确保了光生电子-空穴对的分离,消除了载流子的自发复合。同时,在InSe/β-Sb异质结中也观察到了良好的光吸收特性。这一研究为改善二维InSe的光伏性能提供了有效的策略。
二、求解多电子体系问题的赝势方法（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、求解多电子体系问题的赝势方法（论文提纲范文）
（1）高压下SrCl2结构相变与电子性质的第一性原理研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 高压研究的重要意义和发展现状 |
| 1.2 晶体结构预测的意义与方法 |
| 1.3 SrCl_2在压力下的研究现状 |
| 1.4 本文选题的目的及意义 |
| 第二章 理论依据及计算方法 |
| 2.1 绝热近似 |
| 2.2 Hartree-Fock方程 |
| 2.3 密度泛函理论 |
| 2.3.1 Hohengerg-Kohn理论 |
| 2.3.2 Kohn-Sham方程 |
| 2.4 第一性原理计算方法 |
| 2.4.1 线性变分法 |
| 2.4.2 赝势方法 |
| 2.5 晶格动力学稳定性 |
| 2.6 电子性质计算 |
| 2.7 晶体结构预测 |
| 2.7.1 第一性原理预测 |
| 2.7.2 粒子群优化算法 |
| 2.7.3 CALYPSO软件介绍 |
| 第三章 SrCl_2的结构相变与电子性质 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算细节 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 SrCl_2化合物的相变 |
| 3.3.2 SrCl_2化合物的晶体结构 |
| 3.3.3 晶体结构的动力学稳定性 |
| 3.3.4 力学性质的研究 |
| 3.3.5 SrCl_2电子结构性质 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 总结和展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 致谢 |
（2）基于高通量计算与机器学习的材料设计方法与软件的开发与应用（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 材料领域高通量计算工具概述 |
| 1.1.1 大型材料结构及物性计算数据库 |
| 1.1.2 现有高通量计算软件包 |
| 1.2 用于材料学领域的机器学习算法概述 |
| 1.2.1 监督学习算法 |
| 1.2.2 无监督学习算法 |
| 1.3 论文选题目的及意义 |
| 1.4 论文的结构安排 |
| 第二章 计算材料学的理论背景和物性计算方法 |
| 2.1 密度泛函理论概述 |
| 2.1.1 密度泛函理论的发展历史 |
| 2.1.2 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.1.3 Kohn-Sham方程 |
| 2.1.4 交换关联泛函 |
| 2.2 材料的第一性原理物性计算 |
| 2.2.1 材料的第一性原理物性计算概述 |
| 2.2.2 本文中涉及到的材料第一性原理物性计算 |
| 2.2.2.1 表面原子的STM图像 |
| 2.2.2.2 表面能 |
| 2.2.2.3 原子填充因子 |
| 2.3 结构描述符 |
| 2.3.1 材料的结构表征方法概述 |
| 2.3.2 本论文中涉及到的材料结构表征方法 |
| 2.3.2.1 原子成键键取向序列(BOO) |
| 2.3.2.2 原子位置平滑重叠(SOAP) |
| 2.4 新材料的计算设计方法 |
| 2.4.1 基于高通量计算的计算设计方法 |
| 2.4.2 基于结构预测的计算设计方法 |
| 2.4.3 基于机器学习的计算设计方法 |
| 第三章 开发机器学习辅助的高通量计算材料设计工具 |
| 3.1 参与开发机器学习辅助的高通量计算材料设计软件JAMIP |
| 3.1.1 开发背景 |
| 3.1.2 开发工具 |
| 3.1.3 开发细节 |
| 3.1.3.1 晶体结构的文本文件格式转换 |
| 3.1.3.2 结构原型数据库 |
| 3.1.3.3 百千级高通量计算任务测试 |
| 3.1.4 本节小结 |
| 3.2 基于无监督学习及高通量计算开发晶体结构原型生成软件SPGI及数据库LAE-ICSPD |
| 3.2.1 开发背景 |
| 3.2.2 开发工具 |
| 3.2.3 开发细节 |
| 3.2.3.1 创建LAE-ICSPD的流程概述 |
| 3.2.3.2 初始结构的筛选及预处理 |
| 3.2.3.3 结构局域原子环境的表征 |
| 3.2.3.4 聚类分析 |
| 3.2.3.5 无机晶体结构原型数据库LAE-ICSPD的创建 |
| 3.2.3.6 结构原型生成软件SPGI |
| 3.2.3.7 基于密度泛函理论的高通量计算 |
| 3.2.4 本节小结 |
| 3.3 结合机器学习与高通量计算的逆向晶体结构预测策略 |
| 3.3.1 逆向晶体结构预测的研究现状 |
| 3.3.2 可逆结构表征方法“二维切片格点图” |
| 3.3.3 结合监督学习与无监督学习的逆向晶体结构预测策略 |
| 3.3.4 本节小结 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 自主研发的高通量计算方法与软件在设计半导体光电材料中的应用 |
| 4.1 高通量计算材料设计方法用于设计半导体光电材料的研究现状 |
| 4.2 JAMIP在研究半导体光电材料的结构及性质中的应用 |
| 4.2.1 JAMIP在研究钙钛矿材料CsPbBr_3表面中的应用 |
| 4.2.1.1 CsPbBr_3钙钛矿薄膜样本的实验合成方法及STM观测结果 |
| 4.2.1.2 高通量计算模拟表面原子STM图像的方法及结果 |
| 4.2.2 用JAMIP做高通量计算研究钙钛矿(5-AVA)_xMA_(1-x)PbI_3的稳定性.. |
| 4.2.2.1 (5-AVA)_xMA_(1-x)PbI_3钙钛矿的实验合成方法及稳定性测试 |
| 4.2.2.2 高通量计算辅助研究(5-AVA)_xMA_(1-x)PbI_3钙钛矿的稳定性 |
| 4.2.3 高通量计算二维层状硒化铟材料的电子性质 |
| 4.2.3.1 二维层状硒化铟材料的带隙值随层数的变化规律 |
| 4.2.3.2 二维层状硒化铟材料的电子迁移率随层数的变化规律 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 攻读博士学位期间公开发表的学术论文 |
| 致谢 |
（3）多层石墨烯及其对氢原子的吸附性研究 ——密度泛函理论计算（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 引言 |
| 1.1 碳元素的发现历史 |
| 1.2 石墨烯的研究及其应用 |
| 1.3 单层石墨烯的性质 |
| 1.3.1 单层石墨烯的能带结构 |
| 1.3.2 费米能 |
| 1.3.3 单层石墨烯的电子态密度 |
| 1.4 本文的工作大纲 |
| 第二章 理论方法-密度泛函理论 |
| 2.1 量子力学的诞生 |
| 2.2 Drude模型-自由电子气体近似 |
| 2.3 波恩-奥本海默近似:核与电子分离,多粒子体系简化为多电子体系 |
| 2.4 Hartree-Fock近似:多电子体系简化为单电子体系 |
| 2.5 密度泛函理论 |
| 2.5.1 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.5.2 Kohn-Sham方程 |
| 2.5.3 局域密度近似-(Local-Density Approximation) |
| 2.5.4 广义梯度近似(Generalized Gradient Approximation,GGA) |
| 2.5.5 含动能密度的广义梯度近似(meta-GGA)及杂化泛函 |
| 2.5.6 赝势 |
| 2.5.7 van der Waals力修正 |
| 第三章 计算多层石墨烯的性质 |
| 3.1 多层石墨烯的能量 |
| 3.2 多层石墨烯的层间距 |
| 3.3 多层石墨烯的费米能 |
| 3.4 多层石墨烯的电子态密度 |
| 第四章 氢原子在多层石墨烯表面的吸附性质 |
| 4.1 氢原子的能量计算 |
| 4.2 氢原子在多层石墨烯表面的三种构型 |
| 4.2.1 氢原子在多层石墨烯表面top位随层数增加的特点 |
| 4.2.2 氢原子在多层石墨烯表面hollow位及bridge位随层数增加的特点 |
| 4.3 氢原子的添加对多层石墨烯电子态密度的影响 |
| 4.4 氢原子在多层石墨烯表面的声子频率 |
| 第五章 水分子在多层石墨烯表面的吸附性质 |
| 5.1 水分子能量的计算 |
| 5.2 不同构型的水分子在多层石墨烯表面的吸附 |
| 5.3 C1 构型的水分子在多层石墨烯表面的吸附行为 |
| 5.4 C1 构型的多层石墨烯电子态密度受水分子的影响 |
| 第六章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 附录 A vasp参数设置 |
| 附录 B 多层石墨烯能量 |
| 附录 C 多层石墨烯层间距 |
| 附录 D 多层石墨烯电子态密度图 |
| 附录 E 氢原子在多层石墨烯表面的吸附计算 |
| 附录 F 水分子在多层石墨烯表面的计算 |
| 致谢 |
（4）光电半导体的缺陷性质及其对材料性能的优化作用研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 典型半导体光电材料及其基本性质简介 |
| 1.2.1 太阳能电池材料 |
| 1.2.1.1 太阳能电池的工作原理与理想性质 |
| 1.2.1.2 卤化物钙钛矿材料的研究进展 |
| 1.2.1.3 二硅化钡材料的研究进展 |
| 1.2.2 p型透明导电氧化物简介 |
| 1.2.2.1 p型氧化物的发展现状 |
| 1.2.2.2 含锡磷酸盐材料的研究进展 |
| 1.2.3 其他半导体光电材料 |
| 1.3 光电半导体中缺陷的相关性质简介 |
| 1.3.1 半导体缺陷的物理性质及对材料性能的影响 |
| 1.3.2 理论研究中存在的缺陷物理问题 |
| 1.4 本论文的研究目的和主要内容 |
| 1.5 本论文的结构安排 |
| 第二章 理论背景与计算方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 薛定谔方程 |
| 2.3 近似理论 |
| 2.3.1 绝热近似 |
| 2.3.2 哈特里-福克近似 |
| 2.4 密度泛函理论 |
| 2.4.1 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.4.2 Kohn-Sham方程 |
| 2.4.3 交换关联泛函 |
| 2.5 能带计算方法 |
| 2.5.1 平面波方法 |
| 2.5.2 赝势方法 |
| 2.6 半导体材料缺陷的物理性质 |
| 2.6.1 缺陷形成能 |
| 2.6.2 缺陷跃迁能级 |
| 2.6.3 缺陷密度 |
| 2.7 小结 |
| 第三章 半导体缺陷物理性质计算程序的开发 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 程序整体框架及流程 |
| 3.2.1 结构产生模块 |
| 3.2.2 任务递交模块 |
| 3.2.3 数据计算模块 |
| 3.2.4 数据分析模块 |
| 3.3 程序在本文中的应用实例 |
| 3.4 本章总结 |
| 第四章 卤化物双钙钛矿本征缺陷的物理性质研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算方法与细节 |
| 4.3 双钙钛矿材料的晶体结构与电子结构 |
| 4.4 双钙钛矿材料的热力学相图 |
| 4.5 双钙钛矿材料的缺陷性质研究 |
| 4.6 双钙钛矿材料的补偿效应 |
| 4.7 本章总结 |
| 第五章 BaSi_2材料的载流子浓度影响因素研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 计算方法与细节 |
| 5.3 BaSi_2材料的电子结构 |
| 5.4 BaSi_2材料的本征缺陷性质 |
| 5.5 H掺杂对BaSi_2材料载流子浓度的影响 |
| 5.6 不同杂质对BaSi_2材料的影响 |
| 5.7 本章总结 |
| 第六章 含锡磷酸盐材料的p型可掺杂性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 计算方法与细节 |
| 6.3 含锡磷酸盐材料的晶体结构与电子结构 |
| 6.4 含锡磷酸盐材料的热力学稳定性 |
| 6.5 含锡磷酸盐材料的受主缺陷研究 |
| 6.6 氢原子对含锡磷酸盐材料的影响 |
| 6.7 本章总结 |
| 第七章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介及科研成果 |
| 攻读博士学位期间公开发表的学术论文 |
| 致谢 |
（5）石墨烯上金属单原子催化甲烷转化的第一性原理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 甲烷转化为甲醇的研究背景及现状 |
| 1.2 石墨烯材料特性 |
| 1.3 金属单原子石墨烯结构的设计 |
| 1.4 本文的研究思路和过程 |
| 第二章 理论基础 |
| 2.1 第一性原理 |
| 2.2 密度泛函理论 |
| 2.2.1 Thomas-Fermi模型 |
| 2.2.2 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.2.3 Kohn-Sham方法 |
| 2.3 交换关联泛函 |
| 2.3.1 局域密度近似 |
| 2.3.2 广义梯度近似 |
| 2.3.3 密度泛函在LDA/GGA近似下的局限 |
| 2.3.4 非局域混合交换关联泛函(vd W-DF) |
| 2.4 密度泛函理论的数值计算方法 |
| 2.4.1 赝势方法(Pseudo-Potential Methods) |
| 2.4.2 投影缀加波方法(Projector-augmentedwave,PAW) |
| 2.5 VASP软件包(Vienna Ab-initio Simulation Package) |
| 2.5.1 VASP软件包的开发和应用 |
| 2.5.2 VASP计算的主要过程 |
| 2.5.2.1 结构优化及主要参数设置 |
| 2.5.2.2 静态自洽 |
| 2.5.2.3 静态非自洽 |
| 第三章 石墨烯上金属单原子催化甲烷转化的第一性原理研究 |
| 3.1 石墨烯材料初始构型与甲烷分子 |
| 3.1.1 OCuN_4/Gr结构和CH_4结构 |
| 3.1.2 供氧分子O_3 |
| 3.2 差分电荷密度和净电荷转移 |
| 3.2.1 OCuN_4/Gr结构分析 |
| 3.2.2 CH_3OH-CuN_4/Gr结构分析 |
| 3.3 态密度(DOS)分析 |
| 3.4 甲烷转化甲醇过程中的结构及能量变化情况 |
| 3.4.1 CH_4OCuN_4/Gr结构 |
| 3.4.2 生成甲醇的反应路径 |
| 3.4.3 甲醇结构的分离 |
| 第四章 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间的科研成果 |
| 致谢 |
（6）二维Janus MSeTe材料的电子输运性质研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 研究现状 |
| 1.3 研究内容 |
| 第二章 第一性原理计算理论及方法 |
| 2.1 第一性原理 |
| 2.1.1 玻恩-奥本海默近似 |
| 2.1.2 霍恩伯格-科恩定理 |
| 2.1.3 单电子近似理论 |
| 2.1.4 科恩-沈吕九方程 |
| 2.2 交换关联泛函和赝势方法 |
| 2.2.1 局域密度近似 |
| 2.2.2 广义梯度近似 |
| 2.2.3 赝势、基组文件 |
| 2.3 非平衡格林函数 |
| 2.4 软件包及仿真流程介绍 |
| 2.4.1 软件包介绍 |
| 2.4.2 仿真流程 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 NbSeTe-MoSeTe-NbSeTe横向异质结输运性质研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算方法 |
| 3.2.1 电极、中心区材料结构计算 |
| 3.2.2 横向异质结计算 |
| 3.3 单层NbSeTe、MoSeTe的计算与分析 |
| 3.3.1 单层Janus结构 |
| 3.3.2 MoSeTe的热电输运性质 |
| 3.4 器件的性质 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 基于虚晶近似法MoSeTe掺杂的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 虚晶近似方法 |
| 4.2.1 虚晶近似理论 |
| 4.2.2 空位掺杂 |
| 4.3 掺杂对材料的性质调控 |
| 4.3.1 计算参数设置 |
| 4.3.2 掺杂浓度调节 |
| 4.3.3 计算结果分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 论文总结 |
| 5.2 未来展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
（7）高压下铷硼化合物结构及性质的第一性原理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 高压科学的意义与发展 |
| 1.2 计算机模拟的研究意义 |
| 1.3 超导材料 |
| 1.3.1 超导材料的特征 |
| 1.3.2 超导材料的分类 |
| 1.3.3 超导的研究进程 |
| 1.4 硼化物的研究背景 |
| 1.5 选题意义 |
| 第二章 基础理论与计算方法 |
| 2.1 第一性原理计算 |
| 2.1.1 波恩-奥本海默近似 |
| 2.1.2 哈特利-福克近似 |
| 2.2 密度泛函理论(DFT) |
| 2.2.1 霍亨勃格-孔恩定理 |
| 2.2.2 孔恩-沈吕九方程 |
| 2.2.3 交换关联 |
| 2.3 赝势方法 |
| 2.4 晶体结构预测 |
| 2.4.1 粒子群优化算法 |
| 2.4.2 CALYPSO软件 |
| 2.5 晶格动力学稳定 |
| 2.6 超导计算理论 |
| 2.7 硬度计算 |
| 第三章 高压下Rb-B结构相变与性质 |
| 3.1 计算细节 |
| 3.2 结果讨论 |
| 3.2.1 Rb-B的结构稳定性 |
| 3.2.3 Rb-B的动力学稳定性 |
| 3.2.4 Rb-B的电学、硬度性质 |
| 第四章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 致谢 |
（8）La-C共掺杂ZnO的第一性原理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 ZnO的基本特征 |
| 1.2.1 ZnO的晶体结构 |
| 1.2.2 ZnO的基本性质 |
| 1.2.3 ZnO的应用 |
| 1.3 国内外研究现状 |
| 1.3.1 实验研究现状 |
| 1.3.2 理论计算现状 |
| 1.4 研究目的及意义 |
| 1.5 研究内容 |
| 1.6 技术路线 |
| 2 理论计算和模拟方法 |
| 2.1 第一性原理 |
| 2.2 绝热近似 |
| 2.3 密度泛函理论 |
| 2.4 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.5 Kohn-Sham方程 |
| 2.6 交换-关联能泛函 |
| 2.6.1 局域密度近似方法 |
| 2.6.2 广义梯度近似方法 |
| 2.6.3 其它泛函 |
| 2.7 赝势方法 |
| 2.8 计算软件 |
| 2.9 计算流程 |
| 2.10 本章小结 |
| 3 单掺杂ZnO的计算 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 超晶胞构建 |
| 3.3 收敛性测试 |
| 3.3.1 截断能设置参数选取 |
| 3.3.2 自洽场K点网格参数设置 |
| 3.4 计算方法 |
| 3.5 计算方法可行性分析 |
| 3.6 计算结果和分析 |
| 3.6.1 晶体结构和稳定性分析 |
| 3.6.2 能带结构分析 |
| 3.6.3 态密度分析 |
| 3.6.4 光学性质分析 |
| 3.7 本章小结 |
| 4 La-C共掺杂ZnO的计算 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 理论模型和计算方法 |
| 4.3 计算结果与分析 |
| 4.3.1 晶体结构和稳定性分析 |
| 4.3.2 能带结构分析 |
| 4.3.3 态密度分析 |
| 4.3.4 光学性质分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 含Zn空位的La-C共掺杂ZnO的计算 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 理论模型和计算方法 |
| 5.3 计算结果与分析 |
| 5.3.1 晶体结构和稳定性分析 |
| 5.3.2 能带结构分析 |
| 5.3.3 态密度分析 |
| 5.3.4 光学性质分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 本文总结及展望 |
| 6.1 本文总结 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间发表的论文及取得的研究成果 |
| 致谢 |
（9）新型低维半导体材料电子性质调控及量子输运的第一性原理研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 计量单位清单 |
| 缩写清单 |
| 1 引言 |
| 2 文献综述 |
| 2.1 基于硅表面量子点电子器件的研究进展 |
| 2.2 二维层状半导体材料的研究进展 |
| 2.2.1 二维过渡金属二硫属化物 |
| 2.2.2 镓与铟的硫属化物 |
| 2.2.3 主族元素二维材料 |
| 2.3 二维层状半导体材料在器件领域的应用 |
| 2.3.1 电子和传感器件 |
| 2.3.2 光子和光电器件 |
| 2.3.3 新能源材料 |
| 3 第一性原理计算理论与方法 |
| 3.1 求解多粒子的薛定谔方程 |
| 3.1.1 玻恩-奥本海默(Born-Oppenheimer,BO)绝热近似 |
| 3.1.2 Hartree-Fock近似 |
| 3.2 密度泛函理论(DFT) |
| 3.2.1 Hohenberg-Kohn(HK)定理 |
| 3.2.2 Kohn-Sham(KS)方程 |
| 3.2.3 交换关联泛函 |
| 3.2.4 自旋密度泛函理论 |
| 3.2.5 小结 |
| 3.3 赝势近似 |
| 3.4 Kohn-Sham方程求解 |
| 3.4.1 基函数 |
| 3.4.2 平面波基组 |
| 3.4.3 LCAO基组 |
| 3.4.4 自洽求解Kohn-Sham方程 |
| 3.5 非平衡格林函数法(NEGF) |
| 3.5.1 屏蔽近似 |
| 3.5.2 NEGF方法计算电荷密度 |
| 3.5.3 物理量计算 |
| 3.6 相关第一性原理计算软件程序介绍 |
| 3.6.1 VASP |
| 3.6.2 NanoDcal |
| 3.6.3 RESCU |
| 4 自旋极化硅悬挂键纳米线的第一性原理量子输运研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 模型与方法 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 DBWs的自旋极化构型和能带结构 |
| 4.3.2 量子输运性质 |
| 4.4 总结 |
| 5 V族锑砷合金新型二维材料的电子结构以及界面相互作用的研究 |
| 5.1 锑砷合金二维材料的电子结构调控 |
| 5.1.1 引言 |
| 5.1.2 构建材料结构及其优化 |
| 5.1.3 交换关联泛函选取 |
| 5.1.4 锑砷合金单层膜能带结构的调控 |
| 5.1.5 小结 |
| 5.2 锑砷合金单层膜在不同衬底上生长机制的研究 |
| 5.2.1 引言 |
| 5.2.2 构建As_3Sb_5/衬底异质结结构及其优化 |
| 5.2.3 As_3Sb_5/衬底异质结界面特性的研究 |
| 5.2.4 小结 |
| 6 双层锑烯莫列波纹晶格结构和电子性质演变的研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 双层扭转锑烯莫列超晶格建模及计算方法 |
| 6.3 双层扭转锑烯莫列超晶格结构优化中的漩涡重构现象 |
| 6.4 双层锑烯莫列波纹随扭转角度的平能带演变及物理机制 |
| 6.5 小结 |
| 7 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 附录A 自旋极化硅悬挂键纳米线-补充材料 |
| 附录B As_3Sb_5/衬底异质结界面特性的研究-补充材料 |
| 附录C 双层扭转锑烯莫列波纹的研究-补充材料 |
| 作者简历及在学研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（10）二维硒化铟基异质结材料的结构与光电性质研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| 英文摘要 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 二维材料简要介绍 |
| 1.3 几种典型二维材料简介 |
| 1.3.1 InSe二维材料的相关情况 |
| 1.3.2 h-BN二维材料的相关情况 |
| 1.3.3 V族相关二维材料的情况 |
| 1.4 二维材料异质结构 |
| 1.4.1 异质结和异质结构 |
| 1.4.2 范德瓦尔斯异质结及其制备方法 |
| 1.4.3 范德瓦尔斯异质结的应用介绍 |
| 1.5 本论文的选题意义和研究内容 |
| 1.5.1 本论文的选题意义 |
| 1.5.2 本论文的研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 理论基础与计算方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 多粒子系统的薛定谔方程 |
| 2.2.1 绝热近似 |
| 2.2.2 哈特利方法 |
| 2.2.3 哈特利-福克方法 |
| 2.3 密度泛函理论 |
| 2.3.1 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.3.2 Kohn-Sham方程 |
| 2.4 具体求解Kohn-Sham方程 |
| 2.4.1 基函数 |
| 2.4.2 交换关联势 |
| 2.4.3 赝势方法 |
| 2.5 主要性质的理论介绍 |
| 2.5.1 能带结构 |
| 2.5.2 光学性质 |
| 2.5.3 拓扑性质 |
| 2.6 VASP简介 |
| 2.7 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 强层间耦合的硒化铟/六角氮化硼二维范德瓦尔斯异质结 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算方法 |
| 3.3 独立的InSe和 h-BN纳米薄膜的几何结构及电子性质 |
| 3.4 InSe/h-BN异质结的结构稳定性及功函数 |
| 3.5 InSe/h-BN异质结的层间强耦合效应 |
| 3.6 InSe/h-BN异质结的光学性质 |
| 3.7 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 外场对硒化铟/铋烯异质结电子结构的调控 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算方法 |
| 4.3 独立的铋烯纳米薄膜的几何结构及电子性质 |
| 4.4 InSe/Bi异质结的结构稳定性 |
| 4.5 InSe/Bi异质结的电子性质 |
| 4.5.1 AA型 InSe/Bi异质结在外场下的电子结构 |
| 4.5.2 AB’型InSe/Bi异质结在外场下的电子结构 |
| 4.6 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 硒化铟/锑烯二维范德瓦尔斯异质结:高效的载流子分离 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 计算方法 |
| 5.3 二维单层结构与计算 |
| 5.4 InSe/β-Sb异质结的结构及其稳定性 |
| 5.5 InSe/β-Sb异质结的电子性质 |
| 5.6 InSe/β-Sb异质结的光学性质 |
| 5.7 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 攻读博士期间发表和待发表的学术论文 |
| 致谢 |
四、求解多电子体系问题的赝势方法（论文参考文献）
- [1]高压下SrCl2结构相变与电子性质的第一性原理研究[D]. 郭兆男. 吉林大学, 2021(01)
- [2]基于高通量计算与机器学习的材料设计方法与软件的开发与应用[D]. 罗树林. 吉林大学, 2021(01)
- [3]多层石墨烯及其对氢原子的吸附性研究 ——密度泛函理论计算[D]. 陈争. 广西师范大学, 2021(09)
- [4]光电半导体的缺陷性质及其对材料性能的优化作用研究[D]. 李天姝. 吉林大学, 2021(01)
- [5]石墨烯上金属单原子催化甲烷转化的第一性原理研究[D]. 赵胜男. 吉林大学, 2021(01)
- [6]二维Janus MSeTe材料的电子输运性质研究[D]. 郑雅楠. 北京邮电大学, 2021(01)
- [7]高压下铷硼化合物结构及性质的第一性原理研究[D]. 杨易霖. 吉林大学, 2021(01)
- [8]La-C共掺杂ZnO的第一性原理研究[D]. 赵志峰. 中北大学, 2021(09)
- [9]新型低维半导体材料电子性质调控及量子输运的第一性原理研究[D]. 安琪. 北京科技大学, 2021(02)
- [10]二维硒化铟基异质结材料的结构与光电性质研究[D]. 沈乃丰. 南京大学, 2020(12)